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1. (WO2018181757) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
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明 細 書

発明の名称 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

技術分野

0001  

背景技術

0002   0003   0004   0005  

先行技術文献

特許文献

0006  

発明の概要

発明が解決しようとする課題

0007   0008   0009   0010   0011   0012   0013  

課題を解決するための手段

0014   0015   0016   0017   0018   0019   0020   0021   0022   0023   0024   0025  

発明の効果

0026  

図面の簡単な説明

0027  

発明を実施するための形態

0028   0029   0030   0031   0032   0033   0034   0035   0036   0037   0038   0039   0040   0041   0042   0043   0044   0045   0046   0047   0048   0049   0050   0051   0052   0053   0054   0055   0056   0057   0058   0059   0060   0061   0062   0063   0064   0065   0066   0067   0068   0069   0070   0071   0072   0073   0074   0075   0076   0077   0078   0079   0080   0081   0082   0083   0084   0085   0086   0087   0088   0089   0090   0091   0092   0093   0094   0095   0096   0097   0098   0099   0100   0101   0102   0103   0104   0105   0106   0107   0108   0109   0110   0111   0112   0113   0114   0115   0116   0117   0118   0119   0120   0121   0122   0123   0124   0125   0126   0127   0128   0129   0130   0131   0132   0133   0134   0135   0136   0137   0138   0139   0140   0141   0142   0143   0144   0145   0146   0147   0148   0149   0150   0151   0152   0153   0154   0155   0156   0157   0158   0159   0160   0161   0162   0163   0164   0165   0166   0167   0168   0169   0170   0171   0172   0173   0174   0175   0176   0177   0178   0179   0180   0181   0182   0183   0184   0185   0186   0187   0188   0189   0190   0191   0192   0193   0194   0195   0196   0197   0198   0199   0200   0201   0202   0203   0204   0205   0206   0207   0208   0209  

符号の説明

0210  

請求の範囲

1   2   3   4   5   6   7   8   9   10   11   12  

図面

1   2   3   4   5  

明 細 書

発明の名称 : 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

技術分野

[0001]
 本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

背景技術

[0002]
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、2つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
[0003]
 上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献1には、アセタール化度が60~85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001~1.0重量部と、30重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
[0004]
 さらに、下記の特許文献1には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が60~85モル%のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩0.001~1.0重量部と、30重量部以下である可塑剤とを含む。
[0005]
 下記の特許文献2には、33℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献2では、上記ポリマー層が、厚みが4.0mm以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。

先行技術文献

特許文献

[0006]
特許文献1 : 特開2007-070200号公報
特許文献2 : US2013/0236711A1

発明の概要

発明が解決しようとする課題

[0007]
 特許文献1,2に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が低いことがある。このため、例えば合わせガラスが窓ガラスとして、自動車のサイドドアに使用される場合には、合わせガラスを固定する枠がなく、合わせガラスの剛性が低いことに起因する撓みが原因で、窓ガラスの開閉に支障をきたすことがある。
[0008]
 また、近年、合わせガラスを軽量化するために、ガラス板の厚みを薄くすることが求められている。2つのガラス板の間に中間膜が挟み込まれた合わせガラスにおいて、ガラス板の厚みを薄くすると、曲げ剛性を充分に高く維持することが極めて困難であるという問題がある。
[0009]
 例えば、ガラス板の厚みが薄くても、中間膜に起因して合わせガラスの曲げ剛性を高めることができれば、合わせガラスを軽量化することができる。合わせガラスが軽量であると、合わせガラスに用いる材料の量を少なくすることができ、環境負荷を低減することができる。さらに、軽量である合わせガラスを自動車に用いると、燃費を向上させることができ、結果として環境負荷を低減することができる。
[0010]
 また、中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が高いことに加えて、耐光性も高いことが望まれる。特に、薄いガラス板を用いた合わせガラスでは、中間膜が紫外光の影響を受けやすいので、耐光性が問題となりやすい。
[0011]
 さらに、中間膜を用いた合わせガラスでは、合わせガラスの破損時に、ガラスが飛散しにくいことも求められる。薄いガラス板を用いた合わせガラスでは、ガラス板が割れやすい傾向があるので、ガラス板が割れた場合の飛散防止性を高めることが重要である。
[0012]
 従来の中間膜では、高い曲げ剛性と、高い耐光性と、高い飛散防止性とのうち、1つ又は2つではなく、3つの全てを良好にすることは困難である。
[0013]
 本発明の目的は、合わせガラスの20℃での曲げ剛性を高めることができ、合わせガラスの耐光性を高めることができ、更に合わせガラスの破損時の飛散防止性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

課題を解決するための手段

[0014]
 本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体と、アクリル単量体とを含み、前記アクリル重合体100重量部に対して、前記アクリル単量体の含有量が0.1重量部以上1重量部以下である、合わせガラス用中間膜(以下、中間膜と記載することがある)が提供される。
[0015]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、相分離構造を有し、前記相分離構造において、前記アクリル重合体が島部であり、前記アクリル重合体に由来する成分のガラス転移温度は、前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度よりも30℃以上低い。
[0016]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、10℃以上30℃以下の温度領域のうちの80%以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が3MPa以上2000MPa以下である。
[0017]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記アクリル重合体が架橋構造を有するか、又は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記アクリル重合体とが架橋している。
[0018]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記相分離構造において、前記島部の径の平均が10nm以上1μm以下である。
[0019]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、可塑剤を含む。
[0020]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、厚みが3mm以下である。
[0021]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、厚みが1.6mm以下である第1のガラス板を用いて、前記第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。
[0022]
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第1のガラス板の厚みと前記第2のガラス板の厚みとの合計が3.5mm以下である。
[0023]
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
[0024]
 本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第1の合わせガラス部材が第1のガラス板であり、前記第1のガラス板の厚みが1.6mm以下である。
[0025]
 本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第1の合わせガラス部材が第1のガラス板であり、前記第2の合わせガラス部材が第2のガラス板であり、前記第1のガラス板の厚みと前記第2のガラス板の厚みとの合計が3.5mm以下である。

発明の効果

[0026]
 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体と、アクリル単量体とを含む。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記アクリル重合体100重量部に対して、上記アクリル単量体の含有量が0.1重量部以上1重量部以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの20℃での曲げ剛性を高めることができ、合わせガラスの耐光性を高めることができ、更に合わせガラスの破損時の飛散防止性を高めることができる。

図面の簡単な説明

[0027]
[図1] 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
[図2] 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
[図3] 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
[図4] 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
[図5] 図5は、曲げ剛性の測定方法を説明するための模式図である。

発明を実施するための形態

[0028]
 以下、本発明を詳細に説明する。
[0029]
 (合わせガラス用中間膜)
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(以下、中間膜と記載することがある)は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、2層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよく、3層の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
[0030]
 本発明に係る中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体と、アクリル単量体とを含む。本発明に係る中間膜では、上記アクリル重合体100重量部に対して、上記アクリル単量体の含有量が0.1重量部以上1重量部以下である。
[0031]
 本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの20℃での曲げ剛性を高めることができる。また、合わせガラスを得るために、中間膜は、第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されることが多い。第1のガラス板の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。また、第1のガラス板と第2のガラス板との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。なお、第1のガラス板と第2のガラス板との双方の厚みが厚いと、合わせガラスの曲げ剛性はより一層高くなる。
[0032]
 さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る合わせガラスの耐光性を高めることができる。合わせガラスが紫外光に晒されても、合わせガラスが変色し難い。さらに、ガラス板の厚みが薄く、ガラス板を介して中間膜に紫外光が多く至ったとしても、合わせガラスが変色し難い。
[0033]
 さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る合わせガラスの破損時の飛散防止性を高めることができる。ガラス板が割れても、割れたガラス片が中間膜から脱離し難くなる。
[0034]
 本発明では、高い曲げ剛性と、高い耐光性と、高い飛散防止性とのうち、1つ又は2つではなく、3つの全てを良好にすることができる。
[0035]
 上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体とを含むので、遮音性が効果的に高くなる。また、上記中間膜が、アクリル重合体100重量部とともに、アクリル単量体を特定の含有量、即ち0.1重量部以上1重量部以下で含むので、高い曲げ剛性と、高い耐光性と、高い飛散防止性との全てを良好にすることができる。曲げ剛性、耐光性及び飛散防止性をより一層良好にする観点からは、上記アクリル重合体100重量部に対して、上記アクリル単量体の含有量は好ましくは0.2重量部以上、好ましくは0.8重量部以下である。上記アクリル単量体の含有量が上記下限以上であるときに、耐光性に優れる。これは、紫外線照射などにより発生するラジカルを、アクリル単量体が効果的に捕捉することにより、樹脂の劣化を抑止するためだと考えられる。また、上記アクリル単量体の含有量が上記上限以下であるときに、上記アクリル単量体のガラス接着面へのブリードアウトを抑止することができ、飛散防止性に優れる。なお、中間膜がアクリル重合体を含まない場合には、アクリル単量体はブリードアウトしやすくなるため、飛散防止性を発現しないことがある。
[0036]
 曲げ剛性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、相分離構造を有することが好ましい。曲げ剛性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記相分離構造において、上記アクリル重合体が島部であることが好ましい。これらの好ましい構成により上記の効果が奏される1つの要因として、相分離界面の存在により、エネルギー分配が円滑に進むためであると考えられる。
[0037]
 上記島部は、ドメインであることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂がドメインを取り囲んでいることが好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂がマトリックスであることが好ましい。上記相分離構造は、海島構造であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂以外の第2の樹脂を用いる場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第2の樹脂とが異なる相に含まれることが好ましい。海島構造の場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂が海部であり、かつ上記第2の樹脂が島部であることが好ましい。上記相分離構造をとることにより、効果的に曲げ剛性と飛散防止性を発現させることができる。
[0038]
 曲げ剛性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記相分離構造において、島部の径の平均は、好ましくは10nm以上、より好ましくは15nm以上、更に好ましくは20nm以上、特に好ましくは30nm以上、好ましくは13μm以下、より好ましくは10μm以下、更に好ましくは2μm以下、特に好ましくは1μm以下である。1つあたりの島部の径は、最大径を示し、島部の径の平均は、複数の島部の径(最大径)を平均することにより求められる。
[0039]
 飛散防止性をより一層高める観点からは、上記中間膜では、上記アクリル重合体に由来する成分のガラス転移温度は、上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度よりも30℃以上低いことが好ましい。すなわち、上記アクリル重合体のガラス転移温度は、上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度よりも低く、かつ、上記アクリル重合体のガラス転移温度と上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度との差の絶対値は30℃以上であることが好ましい。飛散防止性をより一層高める観点からは、上記アクリル重合体に由来する成分のガラス転移温度は、上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度よりも、35℃以上低いことがより好ましい。
[0040]
 なお、上記中間膜が後述する可塑剤等の添加剤を含む場合、上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度は、ポリビニルアセタール樹脂と添加剤とを含むポリビニルアセタール樹脂組成物のガラス転移温度を意味する。
[0041]
 なお、上記中間膜が後述する可塑剤等の添加剤を含む場合、上記第2の樹脂に由来する成分のガラス転移温度は、第2の樹脂と添加剤とを含む第2の樹脂組成物のガラス転移温度を意味する。
[0042]
 上記ガラス転移温度を測定する方法として、上記中間膜を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「DVA-200」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ8mm、幅5mmで切り出し、せん断モードで3℃/分の昇温速度で-50℃から150℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数1Hz、歪0.08%の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。
[0043]
 曲げ剛性をより一層高める観点からは、上記中間膜の30℃でのせん断貯蔵弾性率は、好ましくは3MPa以上、より好ましくは10MPa以上、好ましくは2000MPa以下、より好ましくは1000MPa以下である。
[0044]
 曲げ剛性をより一層高める観点からは、10℃以上30℃以下の温度領域のうちの80%以上(好ましくは82%以上)の温度領域で、中間膜のせん断貯蔵弾性率が3MPa以上2000MPa以下であることが好ましい。
[0045]
 なお、上記中間膜が多層の中間膜である場合には、上記せん断貯蔵弾性率は、せん断貯蔵等価弾性率を意味する。上記せん断貯蔵等価弾性率は、多層体を単層とみなした時のせん断貯蔵弾性率のことを示す。層間で滑らない場合、例えば、中間膜を構成する層構成のまま、一般的な動的粘弾性測定方法にてせん断貯蔵弾性率を測定することにより、上記せん断貯蔵等価弾性率を測定することができる。
[0046]
 上記せん断貯蔵弾性率及び上記せん断貯蔵等価弾性率は以下のようにして求められる。
[0047]
 上記せん断貯蔵弾性率及び上記せん断貯蔵等価弾性率を測定する方法として、中間膜を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「DVA-200」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ8mm、幅5mmで切り出し、せん断モードで3℃/分の昇温速度で-50℃から150℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数1Hz、歪0.08%の条件で測定することが好ましい。
[0048]
 また、せん断貯蔵等価弾性率G’*は以下の式(A)により求められる。
[0049]
 G’*=(Σiai)/(Σiai/G’i) …式(A)
[0050]
 上記式(A)中のG’iは中間膜におけるi層目のせん断貯蔵弾性率を示し、aiは中間膜におけるi層目の厚みを示す。Σiはi層の数値の和を計算することを意味する。
[0051]
 曲げ剛性性をより一層高める観点から、上記中間膜において、下記式(X)により求められるゲル分率は好ましくは10重量%以上である。耐貫通性をより一層高める観点から、上記中間膜において、下記式(X)により求められるゲル分率は好ましくは10重量%以上、好ましくは80重量%以下である。上記ゲル分率が10重量%以上である場合に、曲げ剛性及び耐貫通性の向上効果が高くなる。上記ゲル分率が80重量%以下であることで、耐貫通性がかなり高くなる。曲げ剛性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ゲル分率は、より好ましくは30重量%以上である。耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ゲル分率は、より好ましくは50重量%以下である。
[0052]
 ゲル分率(重量%)=W2/W1×100 ・・・式(X)
 W1:中間膜を23℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
 W2:中間膜を23℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出し、乾燥した後の中間膜の重量
[0053]
 上記中間膜は、2層以上の構造を有していてもよく、第1の層に加えて第2の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第2の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第2の層を備える場合に、上記第1の層の第1の表面側に、上記第2の層が配置される。
[0054]
 上記中間膜は、3層以上の構造を有していてもよく、第1の層及び第2の層に加えて第3の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第3の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第2の層及び上記第3の層を備える場合に、上記第1の層の上記第1の表面とは反対の第2の表面側に、上記第3の層が配置される。
[0055]
 上記第2の層の上記第1の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第2の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは1.6mm以下、より好ましくは1.3mm以下である。上記第1の層の第1の表面(上記第2の層側の表面)とは反対の第2の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第1の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは1.6mm以下、より好ましくは1.3mm以下である。上記第3の層の上記第1の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第3の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは1.6mm以下、より好ましくは1.3mm以下である。
[0056]
 上記中間膜は、第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記第1のガラス板の厚みと上記第2のガラス板の厚みとの合計は好ましくは3.5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記中間膜は、第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが1.6mm以下(好ましくは1.3mm以下)である第1のガラス板を用いて、該第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが1.6mm以下(好ましくは1.3mm以下)である第1のガラス板と厚みが1.6mm以下(好ましくは1.3mm以下)である第2のガラス板とを用いて、上記第1のガラス板と上記第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。この場合にも、中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができる。
[0057]
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
[0058]
 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
[0059]
 図1に示す中間膜11は、2層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、第1の層1と、第2の層2と、第3の層3とを備える。第1の層1の第1の表面1aに、第2の層2が配置されており、積層されている。第1の層1の第1の表面1aとは反対の第2の表面1bに、第3の層3が配置されており、積層されている。第1の層1は中間層である。第2の層2及び第3の層3はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第1の層1は、第2の層2と第3の層3との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜11は、第2の層2と第1の層1と第3の層3とがこの順で積層された多層構造(第2の層2/第1の層1/第3の層3)を有する。
[0060]
 なお、第2の層2と第1の層1との間、及び、第1の層1と第3の層3との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第2の層2と第1の層1、及び、第1の層1と第3の層3とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
[0061]
 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
[0062]
 図2に示す中間膜11Aは、1層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜11Aは、第1の層である。中間膜11Aは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Aは、合わせガラス用中間膜である。
[0063]
 以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層の詳細、並びに上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
[0064]
 (ポリビニルアセタール樹脂、アクリル重合体及びアクリル単量体)
 中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体と、アクリル単量体とを含む。上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、アクリル重合体を含むことが好ましい。上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、アクリル単量体を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記アクリル重合体は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記アクリル単量体は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0065]
 上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体との合計100重量%中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは20重量%以上、より好ましくは25重量%以上、更に好ましくは30重量%以上、特に好ましくは35重量%以上、好ましくは100重量%未満である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性と飛散防止性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体との合計100重量%中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、90重量%以下であってもよく、80重量%以下であってもよく、75重量%以下であってもよく、70重量%以下であってもよく、65重量%以下であってもよい。
[0066]
 樹脂成分と可塑剤との親和性を効果的に高め、耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルベンジルアセタール樹脂又はポリビニルクミンアセタール樹脂であることが好ましい。曲げ剛性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリビニルベンジルアセタール樹脂、又はポリビニルクミンアセタール樹脂であることが好ましい。本明細書において、ポリビニルアセタール樹脂には、アセトアセタール化された樹脂、ベンジルアセタール化された樹脂及びクミンアセタール化された樹脂が含まれる。
[0067]
 曲げ剛性及び遮音性を効果的に高くする観点から、中間膜は、アクリル重合体を含む。曲げ剛性及び遮音性を効果的に高くする観点からは、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、アクリル重合体を含むことが好ましい。
[0068]
 上記アクリル重合体は、(メタ)アクリル酸エステルを含む重合性成分の重合体であることが好ましい。上記アクリル重合体は、ポリ(メタ)アクリル酸エステルであることが好ましい。
[0069]
 上記ポリ(メタ)アクリル酸エステルは特に限定されない。上記ポリ(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ(メタ)アクリル酸メチル、ポリ(メタ)アクリル酸エチル、ポリ(メタ)アクリル酸n-プロピル、ポリ(メタ)アクリル酸i-プロピル、ポリ(メタ)アクリル酸n-ブチル、ポリ(メタ)アクリル酸i-ブチル、ポリ(メタ)アクリル酸t-ブチル、ポリ(メタ)アクリル酸2-エチルヘキシル、ポリ(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、ポリ(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシプロピル、ポリ(メタ)アクリル酸4-ヒドロキシブチル、ポリ(メタ)アクリル酸グリシジル、ポリ(メタ)アクリル酸オクチル、ポリ(メタ)アクリル酸プロピル、ポリ(メタ)アクリル酸2-エチルオクチル、ポリ(メタ)アクリル酸ノニル、ポリ(メタ)アクリル酸イソノニル、ポリ(メタ)アクリル酸デシル、ポリ(メタ)アクリル酸イソデシル、ポリ(メタ)アクリル酸ラウリル、ポリ(メタ)アクリル酸イソテトラデシル、ポリ(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、ポリ(メタ)アクリル酸イソボルニル及びポリ(メタ)アクリル酸ベンジル等が挙げられる。また、極性基を有する(メタ)アクリル酸、及び、(メタ)アクリル酸エステルとしては、(メタ)アクリル酸、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸4-ヒドロキシブチル、及び(メタ)アクリル酸グリシジル等が挙げられる。動的粘弾性スペクトルにおいて、tanδの最大値を示す温度を適度な範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸n-ブチル、ポリアクリル酸2-エチルヘキシル又はポリアクリル酸オクチルがより好ましい。これらの好ましいポリ(メタ)アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ(メタ)アクリル酸エステルは1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0070]
 上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体との合計100重量%中、アクリル重合体の含有量は好ましくは20重量%以上、より好ましくは25重量%以上、更に好ましくは30重量%以上、特に好ましくは35重量%以上、好ましくは100重量%未満である。上記アクリル重合体の含有量が上記下限以上であると、遮音性と飛散防止性とが効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体との合計100重量%中、上記アクリル重合体の含有量は、好ましくは90重量%以下、より好ましくは80重量%以下、更に好ましくは75重量%以下、特に好ましくは70重量%以下、最も好ましくは65重量%以下である。上記アクリル重合体の含有量が上記上限以下であると、飛散防止性が効果的に高くなる。
[0071]
 上記アクリル単量体としては、上記アクリル重合体を構成するアクリル単量体を、重合していない単量体のままで用いることができる。
[0072]
 上記アクリル単量体としては、例えば、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸n-プロピル、(メタ)アクリル酸i-プロピル、(メタ)アクリル酸n-ブチル、(メタ)アクリル酸i-ブチル、(メタ)アクリル酸t-ブチル、(メタ)アクリル酸2-エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸4-ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸グリシジル、(メタ)アクリル酸オクチル、(メタ)アクリル酸プロピル、(メタ)アクリル酸2-エチルオクチル、(メタ)アクリル酸ノニル、(メタ)アクリル酸イソノニル、(メタ)アクリル酸デシル、(メタ)アクリル酸イソデシル、(メタ)アクリル酸ラウリル、(メタ)アクリル酸イソテトラデシル、(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、(メタ)アクリル酸イソボルニル及び(メタ)アクリル酸ベンジル等が挙げられる。また、極性基を有する(メタ)アクリル酸、及び、(メタ)アクリル酸エステルとしては、(メタ)アクリル酸、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸4-ヒドロキシブチル、及び(メタ)アクリル酸グリシジル等が挙げられる。上記アクリル単量体は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0073]
 上記アクリル重合体が架橋構造を有するか、又は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体とが架橋していることが好ましい。上記中間膜は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体とを、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体とが架橋した架橋物として含んでいてもよい。上記熱可塑性樹脂は架橋構造を有してもよい。上記架橋構造により、せん断貯蔵弾性率を制御でき、優れた可撓性と高い強度とを併せ持つ中間膜を作製することができる。
[0074]
 樹脂を架橋させる方法としては、以下の方法等が挙げられる。樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法。樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を2つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法。過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法。電子線照射により架橋させる方法。せん断貯蔵弾性率を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
[0075]
 上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層のみの単層の中間膜である場合に、中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂(1)を含む。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0076]
 上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリアクリル樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
[0077]
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70~99.9モル%である。
[0078]
 上記ポリビニルアルコール(PVA)の平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
[0079]
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
[0080]
 上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は2~10であることが好ましく、2~5であることがより好ましく、2、3又は4であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が2又は4であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
[0081]
 アルデヒドとして、一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、クミンアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドがより好ましい。アセトアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0082]
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、ポリビニルアセタール樹脂(2)、及び、ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率(水酸基量)は、以下の範囲が好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは20モル%以上、より好ましくは22モル%以上、より好ましくは24モル%以上、より一層好ましくは26モル%以上、更に好ましくは28モル%以上、特に好ましくは30モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは37モル%以下、より好ましくは36.5モル%以下、更に好ましくは36モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
[0083]
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
[0084]
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、より一層好ましくは7モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは24モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性や飛散防止性、耐貫通性により一層優れる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が0.1モル%以上、25モル%以下であると、耐貫通性により一層優れる。
[0085]
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
[0086]
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
[0087]
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上、更に好ましくは68モル%以上、好ましくは85モル%以下、より好ましくは80モル%以下、更に好ましくは75モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
[0088]
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは60モル%以上、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
[0089]
 上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
[0090]
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
[0091]
 (可塑剤)
 上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤(1)と上記可塑剤(2)と上記可塑剤(3)とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤(1)、上記可塑剤(2)及び上記可塑剤(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0092]
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
[0093]
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
[0094]
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
[0095]
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス(2-ブトキシエチル)、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸2,2―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸1,3-ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
[0096]
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
[0097]
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
[0098]
[化1]


[0099]
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数2~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基であることが好ましく、炭素数6~10の有機基であることがより好ましい。
[0100]
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
[0101]
 上記第2の層において、上記熱可塑性樹脂(2)100重量部(熱可塑性樹脂(2)がポリビニルアセタール樹脂(2)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(2)100重量部)に対する上記可塑剤(2)の含有量を、含有量(2)とする。上記第3の層において、上記熱可塑性樹脂(3)100重量部(熱可塑性樹脂(3)がポリビニルアセタール樹脂(3)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(3)100重量部)に対する上記可塑剤(3)の含有量を、含有量(3)とする。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、好ましくは40重量部以下、より好ましくは35重量部以下、更に好ましくは32重量部以下、特に好ましくは30重量部以下である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
[0102]
 上記第1の層において、上記熱可塑性樹脂(1)100重量部(熱可塑性樹脂(1)がポリビニルアセタール樹脂(1)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(1)100重量部)に対する上記可塑剤(1)の含有量を、含有量(1)とする。上記含有量(1)は、好ましくは1重量部以上、より好ましくは2重量部以上、より一層好ましくは3重量部以上、更に好ましくは5重量部以上、好ましくは90重量部以下、より好ましくは85重量部以下、更に好ましくは80重量部以下である。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量(1)は、50重量部以上であってもよく、55重量部以上であってもよく、60重量部以上であってもよい。上記含有量(1)は、30重量部以下であってもよく、20重量部以下であってもよく、10重量部以下であってもよい。
[0103]
 上記中間膜が2層以上である場合には、合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも多いことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも多いことが好ましい。特に、上記含有量(1)が55重量部以上である中間膜を用いた合わせガラスは曲げ剛性が低くなる傾向にあるが、本発明の構成により、曲げ剛性を顕著に改善できる。
[0104]
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは80重量部以下、より好ましくは75重量部以下、更に好ましくは70重量部以下である。
[0105]
 上記中間膜中のポリビニルアセタール樹脂、アクリル重合体、アクリル単量体及び可塑剤の含有量は、下記のようにして測定することができる。 
[0106]
 上記中間膜を縦5cm、横5cmに切断し、23±2℃、湿度25±5%の環境下に、12時間放置する。次に、上記中間膜を1wt%になるようにテトラヒドロフランに溶解し、測定サンプルを得る。測定サンプルを、ガスクロマトグラフ(日本電子社製「JMS K-9」)を用いて、ポリビニルアセタール樹脂、アクリル重合体、アクリル単量体及び可塑剤を測定する。測定条件は以下の通りである。
[0107]
 カラム:SLBTM-5ms(微極性)、0.32mm × 30mm × 0.25μm
 カラム温度:40℃、4分→10℃/分→300℃、10分
 注入口温度:300℃
 キャリアー:He 1.0mL/分
 注入量:1.0μL
 スプリット比:1:50
 イオン化電圧:70eV
 MS温度:イオン源:230℃、インターフェイス:250℃
[0108]
 (遮熱性物質)
 上記成形体は、遮熱性物質(遮熱性化合物)を含むことが好ましい。上記第1の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第2の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第3の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0109]
 上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Xと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
[0110]
 成分X:
 上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記成分Xは遮熱性物質である。上記成分Xは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0111]
 上記成分Xは特に限定されない。成分Xとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
[0112]
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。
[0113]
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
[0114]
 上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分Xの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
[0115]
 遮熱粒子:
 上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第3の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0116]
 合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子(金属酸化物粒子)であることが好ましい。
[0117]
 可視光よりも長い波長780nm以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
[0118]
 上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン(LaB )粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ITO粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
[0119]
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
[0120]
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式:Cs 0.33WO で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
[0121]
 上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは0.01μm以上、より好ましくは0.02μm以上、好ましくは0.1μm以下、より好ましくは0.05μm以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
[0122]
 上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
[0123]
 上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは1重量%以上、特に好ましくは1.5重量%以上である。上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは6重量%以下、より好ましくは5.5重量%以下、更に好ましくは4重量%以下、特に好ましくは3.5重量%以下、最も好ましくは3重量%以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
[0124]
 (金属塩)
 上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも1種の金属塩(以下、金属塩Mと記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記金属塩Mの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Mは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0125]
 上記金属塩Mは、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
[0126]
 また、上記金属塩Mは、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数2~16の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
[0127]
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
[0128]
 上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg及びKの含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
[0129]
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0130]
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
[0131]
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
[0132]
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
[0133]
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
[0134]
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
[0135]
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
[0136]
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
[0137]
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
[0138]
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
[0139]
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
[0140]
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキシアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
[0141]
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
[0142]
 上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
[0143]
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0144]
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
[0145]
 上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
[0146]
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
[0147]
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
[0148]
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、堺化学工業社製「H-BHT」、並びにBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
[0149]
 中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜100重量%中又は酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は0.1重量%以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜100重量%中又は上記酸化防止剤を含む層100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は2重量%以下であることが好ましい。
[0150]
 (他の成分)
 上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
[0151]
 せん断貯蔵弾性率を好適な範囲に制御するために、中間膜、第1の層、第2の層及び第3の層は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。
[0152]
 フィラーを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記フィラーの含有量は、好ましくは1重量%以上、より好ましくは5重量%以上、更に好ましくは10重量部以上、好ましくは60重量%以下、より好ましくは50重量%以下である。
[0153]
 (合わせガラス用中間膜の他の詳細)
 上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、好ましくは3mm以下、より好ましくは1.5mm以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
[0154]
 上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
[0155]
 本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
[0156]
 中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
[0157]
 上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
[0158]
 (合わせガラス)
 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
[0159]
 図3に示す合わせガラス31は、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11とを備える。中間膜11は、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
[0160]
 中間膜11の第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11の第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が積層されている。第2の層2の外側の表面2aに第1の合わせガラス部材21が積層されている。第3の層3の外側の表面3aに第2の合わせガラス部材22が積層されている。
[0161]
 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
[0162]
 図4に示す合わせガラス31Aは、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11Aとを備える。中間膜11Aは、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
[0163]
 中間膜11Aの第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11Aの第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が積層されている。
[0164]
 このように、本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
[0165]
 上記第1の合わせガラス部材は、第1のガラス板であることが好ましい。上記第2の合わせガラス部材は、第2のガラス板であることが好ましい。
[0166]
 上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はPETフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
[0167]
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
[0168]
 上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは1mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは0.7mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上、好ましくは0.5mm以下である。
[0169]
 本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。上記ガラス板の厚みは、好ましくは2mm以下、より好ましくは1.8mm以下、より一層好ましくは1.6mm以下、より一層好ましくは1.5mm以下、更に好ましくは1.4mm以下、更に好ましくは1.3mm以下、更に一層好ましくは1.0mm以下、特に好ましくは0.7mm以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。上記第1のガラス板の厚みと上記第2のガラス板の厚みとの合計は、好ましくは3.5mm以下、より好ましくは3.2mm以下、更に好ましくは3mm以下、特に好ましくは2.8mm以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。
[0170]
 上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、成形体を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材と成形体との間に残留する空気を脱気する。その後、約70~110℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120~150℃及び1~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第1の層と第2の層と第3の層とを積層してもよい。
[0171]
 上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
[0172]
 以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
[0173]
 以下の材料を用意した。
[0174]
 (ポリビニルアセタール樹脂)
 下記の表1,2に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。
[0175]
 ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール、ベンジルアセタール又はクミンアセタールである場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、100モル%からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。
[0176]
 表1,2において、ブチラール化度(アセタール化度)の値が記載されている場合に、ポリビニルブチラール樹脂が用いられており、アセトアセタール化度(アセタール化度)の値が記載されている場合に、ポリビニルアセトアセタール樹脂が用いられている。
[0177]
 (アクリル重合体)
 下記の表1,2に示すアクリル重合体を適宜用いた。
[0178]
 下記の表1,2に示すアクリル重合体は、以下の化合物を下記の表1,2に示す含有量で含む重合性成分を重合させたアクリル重合体である。
[0179]
 アクリル酸エチル
 アクリル酸ブチル
 アクリル酸ベンジル
 アクリル酸2-ヒドロキシエチル
 アクリル酸シクロヘキシル
 アクリル酸2-エチルヘキシル
 アクリル酸イソボルニル
 トリプロピレングリコールジアクリレート(架橋剤)
[0180]
 (アクリル単量体)
 アクリル酸ベンジル
 アクリル酸ブチル
[0181]
 (可塑剤)
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)
[0182]
 (紫外線遮蔽剤)
 Tinuvin326(2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール、BASF社製「Tinuvin326」)
[0183]
 (酸化防止剤)
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)
[0184]
 (実施例1)
 中間膜(第1の層)を形成するための組成物の作製:
 下記の表1に示す種類のポリビニルアセタール樹脂100重量部と、下記の表1に示す種類のアクリル重合体120重量部と、アクリル酸ベンジル0.26重量部と、アクリル酸ブチル0.12重量部と、紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)0.2重量部と、酸化防止剤(BHT)0.1重量部とを混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
[0185]
 中間膜の作製:
 中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、下記の表1に示す厚みの中間膜を作製した。
[0186]
 合わせガラスの作製(曲げ剛性測定用):
 得られた中間膜を縦20cm×横2.5cmの大きさに切断した。第1の合わせガラス部材及び第2の合わせガラス部材として、下記の表1に示す厚みの2つのガラス板(クリアフロートガラス、縦20cm×横2.5cm)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に90℃で30分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で135℃、圧力1.2MPa(12kg/cm )の条件で20分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
[0187]
 合わせガラスの作製(飛散防止性試験用):
 得られた中間膜を縦30cm×横30cmの大きさに切断した。第1の合わせガラス部材及び第2の合わせガラス部材として、下記の表1に示す厚みの2つのガラス板(クリアフロートガラス、縦30cm×横30cm)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に90℃で30分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で135℃、圧力1.2MPa(12kg/cm )の条件で20分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
[0188]
 合わせガラスの作製(耐光性試験用):
 得られた中間膜を縦5cm×横5cmの大きさに切断した。第1の合わせガラス部材及び第2の合わせガラス部材として、下記の表1に示す厚みの2つのガラス板(クリアフロートガラス、縦5cm×横5cm)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に90℃で30分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で135℃、圧力1.2MPa(12kg/cm )の条件で20分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
[0189]
 (実施例2~6及び比較例1~4)
 中間膜を形成するための組成物の組成を下記の表1,2に示すように設定したこと、並びに中間膜、第1の合わせガラス部材及び第2の合わせガラス部材の厚みを下記の表1,2に示すように設定したこと以外は実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例2~6及び比較例1~4では、実施例1と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例1と同様の配合量(ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して0.2重量部と0.1重量部)で配合した。
[0190]
 (評価)
 (1)粘弾性
 せん断貯蔵弾性率:
 周波数1Hzにて、せん断貯蔵弾性率を測定した。具体的には、得られた中間膜を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「DVA-200」を用いて、中間膜を長さ8mm、幅5mmで切り出し、せん断モードで3℃/分の昇温速度で-50℃から150℃まで、周波数1Hz及び歪0.05%の条件で測定を行った。せん断貯蔵弾性率を以下の基準で判定した。
[0191]
 [せん断貯蔵弾性率の判定基準]
 A:10℃以上30℃以下の温度領域のうちの80%以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が3MPa以上2000MPa以下
 B:Aの基準に相当しない
[0192]
 ガラス転移温度:
 得られた中間膜を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「DVA-200」を用いて、粘弾性を測定した。中間膜を長さ8mm、幅5mmで切り出し、せん断モードで3℃/分の昇温速度で-50℃から150℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数1Hz、歪0.08%の条件で測定を行った。ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度(ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度)と、アクリル重合体のガラス転移温度(アクリル重合体に由来する成分のガラス転移温度)とを評価した。
[0193]
 (2)相分離構造観察
 得られた中間膜をマイクロトームで処理することにより、厚さ100nmの切片を作製した。得られた切片を四酸化オスミウムにて染色し、透過型電子顕微鏡で観察した。相分離構造の有無を判断した。
[0194]
 [相分離構造の有無の判定基準]
 ○:相分離構造あり
 ×:相分離構造なし
[0195]
 さらに、相分離構造がありかつマトリックスがある場合に、マトリックス及び島部(ドメイン)を構成する樹脂成分が、ポリビニルアセタール樹脂であるか、アクリル重合体であるかを確認した。
[0196]
 [マトリックス及び島部を構成する樹脂成分の判定基準]
 A:マトリックスを構成する成分がポリビニルアセタール樹脂かつ島部を構成する成分がアクリル重合体
 B:マトリックスを構成する成分がアクリル重合体かつ島部を構成する成分がポリビニルアセタール樹脂
[0197]
 さらに、相分離構造がありかつ島部(ドメイン)がある場合に、島部の径(最大径)を3000倍又は5000倍で観察し、平均値を求めた。
[0198]
 (3)ゲル分率
 中間膜0.2gをテトラヒドロフラン40gに浸漬し、23℃で24時間振蘯浸漬させた。その後、遠心分離機(KUBOTA社製、高速大容量冷却遠心分離機7780)により、10℃及び10000rpmで遠心を行った後、上澄み液を除去した。容器内の残存物を110℃で1時間加熱し乾燥させた。その後、残存物の重量を測定した。上記式(X)によりゲル分率の算出を行った。ゲル分率を下記の基準で判定した。
[0199]
 [ゲル分率の判定基準]
 A:ゲル分率が10%以上
 B:ゲル分率が10%未満
[0200]
 (4)曲げ剛性
 図5に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、3点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のUTA-500を使用した。測定条件としては、測定温度20℃(20℃±3℃)、距離D1は12cm、距離D2は20cmとし、変位速度1mm/分でFの方向に合わせガラスに変形を加え、1.5mmの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を以下の基準で判定した。曲げ剛性の数値が高いほど、曲げ剛性に優れる。
[0201]
 [20℃での曲げ剛性の判定基準]
 ○:曲げ剛性が55N/mm以上
 △:曲げ剛性が45N/mm以上55N/mm未満
 ×:曲げ剛性が45N/mm未満
[0202]
 (5)飛散防止性
 オートクレーブ(ACV)2時間後の合わせガラスと、オートクレーブ(ACV)1ヶ月後の合わせガラスとを用意した。
[0203]
 合わせガラスを表面温度が20℃となるように調整した。次いで、9mの高さから、6枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量227g及び直径38mmの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。6枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した面と反対側の脱落したガラスの重量を測定し、平均重量を求めた。飛散防止性を下記の基準で判定した。
[0204]
 [飛散防止性の判定基準]
 ○○:脱落したガラスの平均重量が0.5g未満
 ○:脱落したガラスの平均重量が0.5g以上1g未満
 △:脱落したガラスの平均重量が1g以上3g未満
 ×:脱落したガラスの平均重量が3g以上
[0205]
 (6)耐光性
 耐光性試験機(スガ試験機社製「スーパーキセノンウェザーメーター SX75」)にて、光源180W、温度63℃で3000時間照射前後のYIを測定した。分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用い、JIS K7105に準拠して、得られた合わせガラスの透過法によるYI値(黄色度、イエローインデックス)を測定した。なお、YI値の測定領域は、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって5mmの距離までの領域とした。初期のYI値と照射後のYI値との差の絶対値をΔYIとして求めた。ΔYI値から、耐光性を下記の基準で判定した。
[0206]
 [耐光性の判定基準]
 ○:ΔYIが3未満
 △:ΔYIが3以上5未満
 ×:ΔYIが5以上
[0207]
 詳細及び結果を下記の表1,2に示す。なお、下記の表1,2では、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。
[0208]
[表1]


[0209]
[表2]


符号の説明

[0210]
 1…第1の層
 1a…第1の表面
 1b…第2の表面
 2…第2の層
 2a…外側の表面
 3…第3の層
 3a…外側の表面
 11…中間膜
 11A…中間膜(第1の層)
 11a…第1の表面
 11b…第2の表面
 21…第1の合わせガラス部材
 22…第2の合わせガラス部材
 31…合わせガラス
 31A…合わせガラス

請求の範囲

[請求項1]
 ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体と、アクリル単量体とを含み、前記アクリル重合体100重量部に対して、前記アクリル単量体の含有量が0.1重量部以上1重量部以下である、合わせガラス用中間膜。
[請求項2]
 相分離構造を有し、前記相分離構造において、前記アクリル重合体が島部であり、
 前記アクリル重合体に由来する成分のガラス転移温度は、前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度よりも30℃以上低い、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項3]
 10℃以上30℃以下の温度領域のうちの80%以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が3MPa以上2000MPa以下である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項4]
 前記アクリル重合体が架橋構造を有するか、又は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記アクリル重合体とが架橋している、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項5]
 前記相分離構造において、前記島部の径の平均が10nm以上1μm以下である、請求項2に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項6]
 可塑剤を含む、請求項1~5のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項7]
 厚みが3mm以下である、請求項1~6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項8]
 厚みが1.6mm以下である第1のガラス板を用いて、前記第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項1~7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項9]
 第1のガラス板と第2のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、
 前記第1のガラス板の厚みと前記第2のガラス板の厚みとの合計が3.5mm以下である、請求項1~8のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[請求項10]
 第1の合わせガラス部材と、
 第2の合わせガラス部材と、
 請求項1~9のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
 前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
[請求項11]
 前記第1の合わせガラス部材が第1のガラス板であり、
 前記第1のガラス板の厚みが1.6mm以下である、請求項10に記載の合わせガラス。
[請求項12]
 前記第1の合わせガラス部材が第1のガラス板であり、
 前記第2の合わせガラス部材が第2のガラス板であり、
 前記第1のガラス板の厚みと前記第2のガラス板の厚みとの合計が3.5mm以下である、請求項10又は11に記載の合わせガラス。

図面

[ 図 1]

[ 図 2]

[ 図 3]

[ 図 4]

[ 図 5]