L'invention se rapporte à de nouveaux N,N-dialkylamides dissymétriques de formule (I) ci-après : dans laquelle : R1 représente un alkyle linéaire en C1 à C4, R2 représente un alkyle linéaire en C1 à C10, et R3 représente un alkyle linéaire ou ramifié en C6 à C15; à la condition que R3 soit différent d'un groupe n-octyle, n-décyle, n-dodécyle, 2-éthylhexyle et 2-éthyloctyle quand R1 représente un groupe n-butyle et R2 représente un groupe éthyle. Elle se rapporte aussi à un procédé permettant de synthétiser ces N-N-dialkylamides ainsi qu'à leurs utilisations pour extraire l'uranium et/ou le plutonium d'une solution aqueuse acide ou pour séparer totalement ou partiellement l'uranium du plutonium à partir d'une solution aqueuse acide, en particulier une solution issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique. Elle se rapporte en outre à un procédé de traitement d'une solution aqueuse issue de la dissolution d'un combustible nucléaire usé dans l'acide nitrique, qui permet d'extraire, de séparer et de décontaminer l'uranium et le plutonium présents dans cette solution en un seul cycle et sans recourir à une opération de réduction du plutonium, et dans lequel l'un de ces N,N-dialkylamides ou un mélange de ceux-ci est utilisé comme extractant. Domaine d'applications : traitement des combustibles nucléaires usés.