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1. (WO2018178135) CHEMICALLY RESISTANT, OXIDIC ELECTROCATALYST FOR OXYGEN DEVELOPMENT DURING ALKALINE WATER ELECTROLYSIS BASED ON BACOO3-5, METHOD FOR PRODUCING SAID ELECTROCATALYST, ANODE COMPRISING SAID ELECTROCATALYST, AND CATALYTICALLY ACTIVE AND CHEMICALLY STABLE REACTION PRODUCT THEREOF
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Pub. No.: WO/2018/178135 International Application No.: PCT/EP2018/057880
Publication Date: 04.10.2018 International Filing Date: 28.03.2018
IPC:
C25B 1/04 (2006.01) ,C25B 11/04 (2006.01) ,H01M 4/90 (2006.01) ,H01M 12/06 (2006.01) ,B01J 23/00 (2006.01) ,B01J 23/78 (2006.01) ,B01J 35/00 (2006.01) ,B01J 21/06 (2006.01)
C CHEMISTRY; METALLURGY
25
ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
B
ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON- METALS; APPARATUS THEREFOR
1
Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
02
of hydrogen or oxygen
04
by electrolysis of water
C CHEMISTRY; METALLURGY
25
ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
B
ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON- METALS; APPARATUS THEREFOR
11
Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
04
characterised by the material
H ELECTRICITY
01
BASIC ELECTRIC ELEMENTS
M
PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
4
Electrodes
86
Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
90
Selection of catalytic material
H ELECTRICITY
01
BASIC ELECTRIC ELEMENTS
M
PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
12
Hybrid cells; Manufacture thereof
04
composed of a half-cell of the fuel-cell type and of a half-cell of the primary-cell type
06
with one metallic and one gaseous electrode
B PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
01
PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
J
CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS, COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
23
Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/113
B PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
01
PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
J
CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS, COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
23
Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/113
70
of the iron group metals or copper
76
combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02-B01J23/36118
78
with alkali- or alkaline earth metals or beryllium
B PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
01
PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
J
CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS, COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
35
Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
B PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
01
PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
J
CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS, COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
21
Catalysts comprising the elements, oxides or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium or hafnium
06
Silicon, titanium, zirconium or hafnium; Oxides or hydroxides thereof
Applicants: FORSCHUNGSZENTRUM JÜLICH GMBH[DE/DE]; Fachbereich Patente Wilhelm-Johnen-Str. 52428 Jülich, DE
RWTH AACHEN[DE/DE]; Templergraben 59 52062 Aachen, DE
Inventors: BICK, Daniel; DE
VALOV, Ilia; DE
SCHNELLER, Theodor; DE
WASER, Rainer; DE
Agent: GILLE HRABAL; Brucknerstr. 20 40593 Düsseldorf, DE
Priority Data:
10 2017 205 339.929.03.2017DE
Title (EN) CHEMICALLY RESISTANT, OXIDIC ELECTROCATALYST FOR OXYGEN DEVELOPMENT DURING ALKALINE WATER ELECTROLYSIS BASED ON BACOO3-5, METHOD FOR PRODUCING SAID ELECTROCATALYST, ANODE COMPRISING SAID ELECTROCATALYST, AND CATALYTICALLY ACTIVE AND CHEMICALLY STABLE REACTION PRODUCT THEREOF
(FR) ÉLECTROCATALYSEUR D'OXYDATION CHIMIQUEMENT RÉSISTANT POUR LA FORMATION D'OXYGÈNE PENDANT L'ÉLECTROLYSE ALCALINE DE L'EAU BASÉ SUR LE PROCÉDÉ BACOOJ_5, SON PROCÉDÉ DE FABRICATION ET ANODE LE COMPRENANT AINSI QUE PRODUIT RÉACTIONNEL CATALYTIQUEMENT ACTIF ET CHIMIQUEMENT STABLE ISSU DE CELUI-CI
(DE) CHEMISCH BESTÄNDIGER, OXIDISCHER ELEKTROKATALYSATOR FÜR DIE SAUERSTOFFENTWICKLUNG WÄHREND DER ALKALISCHEN WASSERELEKTROLYSE BASIEREND AUF BACOOJ_5, VERFAHREN ZU SEINER HERSTELLUNG UND IHN UMFASSENDE ANODE SOWIE KATALYTISCH AKTIVES UND CHEMISCH STABILES REAKTIONSPRODUKT DAVON
Abstract:
(EN) The invention relates to a two-phase electrically conductive perovskite-based mixed oxide of the structure ABO3 with A = Ba and B = Co, additionally comprising 5-45 at%, preferably 15 to 30 at%, particularly preferably 25 at% Co3O4 (at% Co relative to the total number of Co atoms in the perovskite ABO3) and 0.5 to 3 at%, preferably 1 to 2.5 at%, particularly preferably 2 at% Ti as dopant (the at% being relative to the total number of B cations in the perovskite ABO3). The mixed oxide preferably has the stoichiometric formula BaCo1-xTixO3-δ:Co3O4 with x = 0.005 to 0.03, preferably x = 0.01 to 0.025, particularly preferably x = 0.02, wherein δ defines the holes in the perovskite structure and lies in the range of approximately 0.1 to 0.8, preferably 0.3 to 0.7, particularly preferably approximately 0.5 to 0.6. The invention further relates to a catalyst and to an anode that comprise the mixed oxide, to the use of the catalyst in alkaline water electrolysis or in metal-air batteries, and to the use of the mixed oxide to produce an anode for alkaline water electrolysis or metal-air batteries. The invention further relates to production methods for a precursor solution for the mixed oxide and for the anode according to the invention, and to an amorphous mixed oxide having a ratio Co:Ba of approximately 2:1 and a TTB (tetragonal tungsten bronze)-like short-range structure, obtainable by using the mixed oxide according to the invention as a catalyst in the oxygen development reaction of the alkaline water electrolysis, said amorphous product arising as a result of the leaching out of Ba.
(FR) La présente invention concerne un oxyde mixte biphasé électroconducteur à base de pérovskite de structure ABO3 avec A = Ba et B = Co, comprenant en outre 5 à 45 % atomiques, de préférence 15 à 30 % atomiques, de manière particulièrement préférée 25 % atomiques de Co3O4 (% atomique de Co rapporté au nombre total d'atomes de Co dans la pérovskite ABO3 et 0,5 à 3 % atomiques, de préférence 1 à 2,5 % atomiques, de manière particulièrement préférée 2 % atomiques (les pourcentages atomiques étant rapportés au nombre total de cations B dans la pérovskite ABO3) de Ti comme dopant. Le mélange mixte présente de préférence la formule stœchiométrique BaCo1-XTiXO3-δ,>:Co3O4 avec x = 0,005 à 0,03, de préférence x = 0,01 à 0,025, de manière particulièrement préférée x = 0,02, δ définissant les vides dans la structure de la pérovskite et se situant dans la plage d'environ 0,1 à 0,8, de préférence 0,3 à 0,7, de manière particulièrement préférée d'environ 0,5 à 0,6. L'invention concerne en outre un catalyseur et une anode qui comprennent l'oxyde mixte, l'utilisation du catalyseur dans l'électrolyse alcaline de l'eau ou dans les batteries métal-air, l'utilisation de l'oxyde mixte pour fabriquer une anode destinée à l'électrolyse alcaline de l'eau ou aux batteries métal-air. L'invention concerne en outre des procédés de préparation d'une solution précurseur pour l'oxyde mixte et pour l'anode selon l'invention, ainsi qu'un oxyde mixte amorphe ayant un rapport Co:Ba d'environ 2:1 et un ordre à courte distance analogue à la structure de type TTB (bronze quadratique de tungstène), pouvant être obtenu en utilisant l'oxyde mixte selon l'invention comme catalyseur dans la réaction de formation d'oxygène de l'électrolyse alcaline de l'eau, ledit produit amorphe étant généré par lixiviation de Ba.
(DE) Offenbart wird ein zweiphasiges elektrisch leitfähiges Mischoxid auf Perovskitbasis der Struktur AB03 mit A = Ba, und B = Co, umfassend zusätzlich 5-45 at%, bevorzugt 15 bis 30 at%, besonders bevorzugt 25 at% Co3O4 (at % Co bezogen auf Gesamtzahl der Co-Atome im Perovskit ABO3 und 0,5 bis 3 at%, bevorzugt 1 bis 2,5 at%, besonders bevorzugt 2 at% (wobei die at% bezogen sind auf die Gesamtzahl der B-Kationen im Perovskit ABO3) Ti als Dotierstoff. Bevorzugt hat das Mischoxid die stöchiometrische Formel BaCo1-XTiXO3-δ,>:Co3O4 mit x=0,005 bis 0,03, bevorzugt x = 0,01 bis 0,025, besonders bevorzugt x = 0,02, wobei δ die Leerstellen in der Perovskit-Struktur definiert und im Bereich von im Bereich von ca. ca. 0,1 bis 0,8, bevorzugt 0,3 bis 0,7, besonders bevorzugt ca. 0,5 bis 0,6 liegt. Offenbart werden ferner ein Katalysator und eine Anode, die das Mischoxid umfassen, die Verwendung des Katalysators bei der alkalischen Wasserelektrolyse oder in Metall-Luft-Batterien, die Verwendung des Mischoxids zur Herstellung einer Anode für die alkalische Wasserelektrolyse oder Metall-Luft-Batterien. Weiter werden Herstellungsverfahren für eine Präkursorlösung für das Mischoxid und für die erfindungsgemäße Anode offenbart, sowie ein amorphes Mischoxid mit einem Verhältnis Co:Ba von ca. 2:1 und einer TTB (Tetragonal Tungsten-Bronze)-ähnlichen Nahstruktur, erhältlich durch Einsatz des erfindungsgemäßen Mischoxids als Katalysator bei der Sauerstoffentwicklungsreaktion der alkalischen Wasserelektrolyse, wobei durch Auslaugen von Ba das besagte amorphe Produkt entsteht.
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European Patent Office (EPO) (AL, AT, BE, BG, CH, CY, CZ, DE, DK, EE, ES, FI, FR, GB, GR, HR, HU, IE, IS, IT, LT, LU, LV, MC, MK, MT, NL, NO, PL, PT, RO, RS, SE, SI, SK, SM, TR)
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Publication Language: German (DE)
Filing Language: German (DE)