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1. WO2002035890 - LUMINOUS ELEMENT, AND DISPLAY DEVICE AND LIGHTING DEVICE USING IT

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[ JA ]

発光素子、 及びそれを用いた表示装置と照明装置

技 術 分 野

本発 明は、自発光型の発光素子、及びそれを用いた発光素子付き 基板、 並びに表示装置と照明装置に関するものである。

背 景 技 術

エレクト口ルミネッセンス( E L ) 素子、発光ダイオード等の電 場発光素子は、 自発光のため視認性が高く薄型化が可能なため、パ ックライト等の照明装置、平板状ディスプレイ等の表示素子として 注 目を集めている。なかでも、有機化合物を発光体とする有機 E L 素子は、 低電圧駆動が可能なこと、大面積化が容易なこと、適当な 色素 を選ぶことにより、所望の発光色を容易に得られること等の特 徵を有し、次世代ディスプレイとして活発に開発が行われている。

有機発光体 を用いた E L 素子としては、例えば厚み 1 以下の アントラセン蒸着膜に 3 0 V の電圧を印加することにより、青色発 光が得 られている(Thin Sol id F i 1 ms, 94 ( 1982) 171 )。しかし、この 素子は高電圧 を印加しても十分な輝度が得られず、さらに発光効率 を向上する必要があった。

これに対し、 Tang らは透明電極(陽極)、正孔輸送材料層、電子 輸送性発光材料層、 仕事関数の低い金属を用いた陰極を積層するこ とにより、発光効率の向上を図り、 1 0 V以下の印加電圧で、 1 0 0 0 c d /m 2 の輝度を実現した(Appl. Phys. Lett. , 51 U 987) 913)。

さらに、正孔輸送材料層と電子輸送材料層とで発光材料層を挟み 込んだ 3 層構造の素子(Jpn. J. Appl. Phys. , 27 ( 1988 ) L 269 ) や、発光 層 に ドーピングされた色素からの発光を得る素子

(J. Appl. Phys. , 65 ( 1989) 3610) が報告されている。

従来の有機 E L 素子の一般的な構成の断面図を図 2 6 に示す。図 にお いて、 7 1 は例えばガラス、プラスチック等からなる透明基板、 7 2 は例えばインジウムティンオキサイド( I Τ Ο ) からなる透明 な陽極、 7 3 は例えば Ν , Ν ' —ジフエ二ルー Ν , Ν ' —ビス( 3 一 メチルフエニル)一 1 , 1 ' ービフエ二ゾレ一 4 , 4 ' ージァミン ( T P D ) からなる正孔輸送材料層、 7 4 は例えばトリス( 8 —キ ノ リノラト)アルミニウム( A l q 3 ) からなる電子輸送性発光材 料層 、 7 5 は例えば A 1 L i 合金からなる陰極である。そして、 7 6 は発光層である。この素子に、図に示す方向に電圧を印加すると、 陽極 7 2 から正孔が正孔輸送材料層 7 3 に注入され、陰極 7 5 から 電子が電子輸送性発光材料層 7 4 に注入される。陽極 7 2 から注入 された正孔は正孔輸送材料層 7 3 中を通過して、さらに電子輸送性 発光材料層 7 4 に注入される。そして、電子輸送性発光材料層 7 4 中で、正孔と電子が再結合し、これによつて励起された A l q 3 分 子か らの発光が得られる。

I T oからなる透明な陽極は、通常、スパッ夕法あるいは電子ピ —ム蒸着法等により形成され、 T P D、 A l q 3 等の有機物からな る正孔輸送材料層や電子輸送性発光材料層、 A 1 L i 合金等からな る陰極は、通常、抵抗加熱蒸着法により形成される。

前記有機 E L 素子以外の発光素子としては、無機 E L 素子がある。 無機 E L 素子の一般的な構成の断面図を図 2 7 に示す。図において、 8 1 は例えばガラスからなる透明基板、 8 2 は例えば I T Oからな る透明電極、 8 3 は例えば T a 2 O 5 からなる第 1 絶縁材料層、 8 4 は例えば M n をドープした Z n S からなる発光材料層、 8 5 は例え

ば T a 2 O 5 からなる第 2 絶縁材料層、 8 6 は例えば A 1 からなる背 面電極で ある。そして、 8 7 は発光層である。この素子の両電極(こ 交流電界 を印加すると、絶縁材料層と発光材料層の界面から出た電 子が加速 されて、発光中心である M n を衝突励起し、これが基底状 態 に戻る際に発光する。

これら発光素子の発光効率を制限している要因として、発光層で 発光 した光の外部へ取り出し効率(外部取り出し効率)がある。例 え ば、図 2 8 に示すように、陽極 9 2 と陰極 9 5 に電圧が印加され て電子輸送性発光材料層 9 4 で発生した光のうち臨界角以上の光は 正孔輸送材料層 9 3 と透明電極 9 2 との界面、透明電極 9 2 と透明 基板 9 1 との界面、あるいは透明基板 9 1 と空気との界面(光取り 出 し面)で全反射するので、外部に取り出すことができない。外部 取 り出し効率は、発光材料層の屈折率を n とすると、 1 Z ( 2 n 2 ) で表 される(Ad v. Mater.6 (1994) p491)。一般的な有機 E L 素子の場合 . 発光材料層 の屈折率が約 1 . 6 で、外部取り出し効率は約 2 0 % と なる。また、無機 E L素子において、発光材料層として屈折率約 2 . 3 の Z n S を用いた場合、外部取り出し効率は約 1 0 %である。従 つて、たとえ内部量子効率(注入された電荷の光への変換効率)が 1 0 0 %であったとしても、外部取り出し効率による制限のため、 外部量子効率 は 1 0 % ~ 2 0 %程度となってしまう。

外部取 り出し効率を向上するため、様々な手法が検討されてきた。 例えば、( 1 ) 基板の端面に光反射膜を形成する方法(特開昭 6 1 — 1 9 5 5 8 8 号公報等参照)、( 2 ) レンズ等の集光性を有する基板 を用いる方法(特許公報第 2 6 7 0 5 7 2 号公報、特開平 4 一 1 9 2 2 9 0 号公報、特許第 2 7 7 3 7 2 0 号公報、特開平 1 0 — 1 7 2 7 5 6 号公報、特開平 1 0 — 2 2 3 3 6 7 号公報等参照)、( 3 )

発光層 あるいは基板をメサ形状とする方法(特開平 4 一 3 0 6 5 8

9 号公報、 Opt. Lett. vol. 27, No. 6 ( 1997) p396 等参照)等が提案さ れて いる。

前記 ( 1 ) の方法は、基板端面に光反射膜を設けたことにより、 主 に基板中を伝播して基板端面から分散してしまう光を光取り出し 面へ集光 させるものである。しかし、例えば微小な発光素子をマ卜 リクス状に並べたいわゆるドットマトリクスディスプレイ等の場合 単位画素 に対応する発光素子ごとに前記のような反射膜を形成する こ とは非常に困難である。

また、前記( 2 ) の方法において、基板の光取り出し側をレンズ 形状 にした場合、前記したようなドットマトリクスディスプレイで、 た とえ発光素子とレンズが 1 対 1 となるように配置されていたとし ても、 1 つの微小な発光素子から発せられた光は等方的に放射され るため、ある程度の厚みを持った基板を通過して、光取り出し側に 到達 した光のうちの大部分が隣接画素側のレンズに入射してしまう, 従って、目的とする発光素子の効率向上に対する効果が少ない上、 画像の にじみが生じてしまうという問題がある。この問題を解決す るため、レンズを基板中に埋め込む等して、発光領域とレンズをな るべく近づける方法が提案されている(特開平 1 0 — 1 7 2 7 5 6 号公報)。この方法では前記したような画像のにじみ等は抑えられる が、製造が困難で あるという問題がある。

また、前記( 3 ) の方法は、基板の加工が困難であるという問題 を有す る。

発 明 の 開 示

本発明は、このような事情に鑑みなされたものであり、製造が容

易 で、かつ、外部への光の取り出し効率が高い発光素子の提供をそ の 目的とする。また、漏れ光による画像のにじみの少ない発光素子 付き基板 の提供をその目的とする。さらに、このような発光素子、 発光素子付 き基板を用いた表示装置と照明装置の提供をその目的と す る。

本発明者 らは、前記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、 光が閉 じ込められる層の厚みに着目して発光層の発光領域と光取り 出 し面とを全反射しない程度にまで近づけると共に屈折率が略 1 の 層を設けるか(第 1 の態様)、光散乱部を設けて光取り出し面への入 射角 を変えるか(第 2 の態様)、光散乱部を設けると共に幾何光学的 な光路を検討す るか(第 3 の態様)、第 1 の態様の構成と第 2 の態様 の構成 の一部とを組み合わせるか(第 4 の態様)、又は、第 1 の態様 の構成 と第 3 の態様の構成とを組み合わせるかすれば(第 5 の態様) . 従来は発光層 、透明電極あるいは透明基板中に閉じこめられて外部 には取り出せなかった光を取り出すことができ、外部取り出し効率 の向上による高発光効率を実現するに至った。同時に、高品位の表 示装置お ょぴ照明装置を提供可能とするに至った。

〔発光素子〕

(第 1 の態様)

第 1 の態様に係る第 1 の発光素子は、少なくとも、発光領域を有 する発光層を備えた積層構造である発光素子であって、前記発光素 子中に屈折率が略 1 の屈折率が略 1 の層を有し、且つ前記発光領域 における前記屈折率が略 1 の層側の面と前記屈折率が略 1 の層にお ける前記発光領域側の 面との距離が、光のピーク波長の 5 0 % 以下 となるように規制されることを特徴とする。

上記構成で あれば、発光領域における屈折率が略 1 の層側の面と

屈折率が略 1 の'層における発光領域側の面との距離が非常に短いの で、 スネルの法則等が成立しない。そのため、全反射により発光素 子内 に閉じ込められて外部に取り出せなかった光を取り出すことが 可能 となる。よって、外部取り出し効率が向上し、その結果として 発光効率が高 い発光素子を提供できる。また、このような発光素子 は、 各層の厚みに着目して発光領域と光取り出し面とが近くなるよ う各層を薄くすればよいので、製造が容易である。さらに、この発 光素子は、 各層が非常に薄いので、表示装置や照明装置の薄型化に 寄与する とレゝぅ利点もある。

ここで、本発明において発光領域とは、電圧を印加した場合に実 際に発光する領域をいう。そして、発光領域における屈折率が略 1 の層側の面と屈折率が略 1 の層における発光領域側の面との距離が 特定 の距離(光学距離)以下となっていれば、その部分で発光した 光に ついてスネルの法則等が成立せず、従来取り出せなかつた光を 取 り出すことができる。尚、屈折率が略 1 の層を設けるのは、後述 の保護層 を透明電極層(後述の第 2 の電極層)上に直接形成すると、 発光領域 と外部との距離が大きくなって、全反射する光量が多くな るが、屈折率が空気(屈折率: 1 ) と略同じとなるような屈折率が 略 1 の層を保護層と透明電極層との間に介在させていれば、上記の 欠点が解消で きるからである。

また、基板上に、光反射性の第 1 の電極層と、前記発光領域を有 する発光層と、透明な第 2 の電極層と、前記屈折率が略 1 の層とが この順で設けることができる。

上記構成 のように、基板上に、反射電極、発光層、透明電極の順 で積層 された発光素子であっても、前記と同様に、外部取り出し効 率が高 くなる。また、基板と反対側から光を取り出すため、厚みの 大きい基板中を光が伝播してしまうといったことがない。

更に、 前記屈折率が略 1 の層の膜上に保護層を形成することがで さる。

こ のように屈折率が略 1 の層の膜上に保護層を形成すると、外部 取 り出し効率が低下するのを防止しつつ、発光素子が十分に保護さ れ、 機械的強度が大きくなる。

また、基板上に、反射層と、透明な第 1 の電極層と、発光領域を 有する発光層 と、透明な第 2 の電極層と、前記屈折率が略 1 の層と が この順で設けることができる。

更に、屈折率が略 1 の層の膜上に保護層を形成することができる。 また、前記発光領域における前記屈折率が略 1 の層側の面と前記 屈折率が略 1 の層における前記発光領域側の面との距離が、光のピ ーク波長の 3 0 % 以下、望ましくは 2 0 % 以下、特に望ましくは 1 0 % 以下になるように規制する。

このような構成であれば、外部取り出し効率がより一層高くなる。 また、前記反射層と前記境界面との間の距離 t を 5 0 0 x m以下 に規.制することができる。

このような構成とすれば、前記と同様に、外部取り出し効率が高 くなる。また、基板と反対側から光を取り出すため、厚みの大きい 基板中を光が伝播してしまうといったことがない。

尚、基板側から光を取り出す場合には、基板上に屈折率が略 1 の 層、 S i 0 2 からなる下地層と、透明な第 1 の電極層と、発光領域 を有する 発光層と、反射型の電極である第 2 電極層とを設けるよう な構成 とした場合には、 S i 0 2 からなる下地層の分だけ、発光領 域における屈折率が略 1 の層側の面と屈折率が略 1 の層における発 光領域側の 面との距離が長くなるので、このような構造とするのは 望 ましくない。

また、屈折率が略 1 の層としてはエア口ゲル層が例示される。こ のことは、以下の形態においても同様である。

(第 2 の態様)

本態様は、 光散乱部を設けて光取り出し面への入射角を変えるこ と により外部取り出し効率の改善を図ると共に、幾何光学的な見地 か ら漏れ光による画像にじみ等が抑制するものであり、具体的には 以下 のとおりである。

第 2 の態様に係る発光素子は、発光層と、前記発光層で発光する 光を取り出す光取り出し面と、前記発光層と対向するように設けら れ前記発光層か ら発光する光を反射する反射層と、前記発光層から 光を取り出す方向に屈折率が大から小に変化する境界面と、少なく とも前記反射層表面、前記境界面に接する部位、又は、前記反射層 と前記発光層との間に設けられた光散乱部と、を備えた積層構造を 有する 発光素子であって、前記反射層と前記境界面との間の距離を t 、前記発光素子の面内方向の任意の二点間距離のうち最も長い距 離を L 、前記境界面における臨界角を 0 、前記発光層の屈折率を n とした場合、下記の式( 1 ) を満たしていることを特徴とする発光 素子。

t < ( n c o s ^ / 2 ) X L . . . ( 1 )

前記発光領域で発光 した光は、全方位的に出射した後、光取り出 し面への入射角に応じて、外部へ取り出されるか、あるいは光取り 出し面で反射して内部に閉じ込められることになる。すなわち、前 記入射角が臨界角未満で ある光は外部へ取り出され、臨界角以上の 光は全反射 して内部に閉じ込められることになる。しかし、上記構 成の発光素子で は、素子内部に光散乱部を有しているので、閉じ込

められた光を素子内部で散乱でき、その結果として光取り出し面へ の入射角を変えることができる。よって、その入射角が臨界角未満 であれば外部へ取り出せるので、従来よりも外部取り出し効率が高 まる。

加 えて、前記式( 1 ) を満たす発光素子付き基板であれば、 1 の 発光素子 の発光領域で発光 した光の大部分がその発光素子の光取り 出 し面から外部へ光が取り出され、隣接する他の発光素子の光取り 出 し面から光が取り出されるのが抑えられる。その結'果、漏れ光に よ る画像にじみ等が抑制された表示装置や照明装置を提供できる。

前記発光素子 において、前記光散乱部は、前記反射層の表面の凹 凸面 とすることができる。また、前記前記光散乱部は、前記光反射 性の第 1 電極層の表面の凹凸面とすることができる。また、前記光 散乱部は、 絶縁反射層の表面の凹凸面とすることができる。また、 前記発光素干 において、前記光散乱部は、前記光取り出し面の凹凸 面とすることができる。このように光散乱部が凹凸面であれば、容 易に光を散乱させることができる。前記凹凸面の表面粗さの最大値 ( R m a x ) は、光のピーク波長の 1 / 4 以上であることが好ましい。 そして、これら凹凸面に、凹凸面を平坦化するための平坦化層を設 けた構成 とすることができる。前記平坦化層は、ポリマーからなる 構成 とすることができる。また、前記平坦化層は、導電性ポリマー からなる構成とすることができる。

また、前記光'散乱部は母材とこの母材に分散される添加材とから なり、前記母材と前記添加材との屈折率が異なっているような構成 でも良い。前記分散は均一に分散されていてもよく、不均一に分散 されていても良い。まだ、前記光散乱部は、母材である I T O 中に 無機物微粒子及び金属微粒子か らなる群から選択される一種の添加

材が分散された透明な第 2 の電極層が兼用してもよく、更に、母材 であるポリマー中に無機物微粒子及び金属微粒子からなる群から選 択 される一種の添加材が分散された光散乱層を別途形成してもよい ま た、光散乱部は、反射層表面、前記境界面に接する部位、又は、 前記反射層 と前記発光層との間に設けることができる。

また、境界面の膜上に屈折率が略 1 の層を形成してもよく、この 場合 には、屈折率が略 1 の層の露出表面が光取り出し面となる更 に、 前記屈折率が略 1 の層の膜上に保護層を形成してもよく、この 場合 には、保護層の露出表面が光取り出し面となる。

また、境界面の膜上に別途の層を設けず、境界面が光取り出し面 となるような構成としてもよい。 .

(第 3 の態様)

本態様は、 反射層の一部に、光散乱部を設けることにより主に外 部への取 り出し効率のさらなる改善を図るものであり、具体的には 以下の とおりである。

少なくとも、発光領域を有する発光層と、前記発光領域で発光し た光 を反射する反射層とを備えた積層構造であり、前記発光領域と 離隔 した光取り出し面より前記発光領域で発光する光を取り出す ¾ 光素子であ って、前記反射層の一部に、光散乱部が存在しているこ とを特徴とする。

前記発光領域で発光 した光は、全方位的に出射した後、光取り出 し面への入射角に応じて、外部へ取り出されるか、あるいは光取り 出し面で反射して内部に閉じ込められることになる。すなわち、前 記入射角が臨界角未満で ある光は外部へ取り出され、臨界角以上の 光は全反射 して内部に閉じ込められることになる。しかし、上記構 成の発光素子は、. 素'子内部に光散乱部を有しているので、閉じ込め

られた光を素子内部で散乱でき、その結果として光取り出し面への 入射角 を変えることができる。よって、その入射角が臨界角未満で あれば外部へ取 り出せるので、従来よりも外部取り出し効率が高ま る。

また、少なくとも、発光領域を有する発光層と、前記発光領域で 発光 した光を反射する第 1 の電極層とを備えた積層構造であり、前 記反射層 が前記第 1 の電極層で構成することができる。

また、前記第 1 の電極層の一部に非発光面が存在し、この非発光 面 に前記光散乱部が設けらることもできる。

また、前記反射層が島状又は格子状とすれば、その分だけ電極層 の相対面積が少な くなるので、電力消費量を低減することができる。

また、特に、島状であることが望ましい。

なぜな ら、反射層が島状であると、その形状に対応した発光領域 で発光 した光を効果的に取り出すことが可能となる。すなわち、面 内方向の全て に反射層が形成された発光素子であると、例えば隣接 する発光素子の光取り出し面から光が取り出される場合があるが、 島状の反射層 であると、目的とする光取り出し面から光が多く取り 出せるので、目的とする光取り出し面の外部取り出し効率が向上す る。また、島状の反射層と同一の面内に光散乱部が存在しているの で、薄型化が可能となるからである。

また、前記反射層が島状である .場合に、この島状の反射層が複数 存在させることもできる。

また、前記発光層と前記光取り出し面との間に、発光層から光取 り出し面方向に屈折率が大から小に変化する境界面を有する場合に、 前記反射層 と前記境界面との間の距離を t 、前記発光素子の面内方 向の任意の二点間距離の うち最も長い距離を L 、前記境界面におけ

る臨界角を 0 、前記発光層の屈折率を n とした場合、下記の式( 1 ) を満たすような構成としてもよい。

t < ( n c o s 0 / 2 ) X L ... ( 1 )

このような構成であれば、前記の如く、漏れ光による画像にじみ 等が抑制 される。 .

また、前記発光素子において、前記光散乱部は、前記反射層の表 面の 凹凸面とすることができる。また、前記前記光散乱部は、前記 光反射性の第 1 電極層の表面の凹凸面とすることができる。また、 前記光散乱部は、 絶縁反射層 の表面の凹凸面とすることができる。 ま た、前記発光素子において、前記光散乱部は、前記光取り出し面 の 凹凸面とすることができる。このように光散乱部が凹凸面であれ ば、 容易に光を散乱させることができる。前記凹凸面の表面粗さの 最大値 ( R m a x ) は、光のピーク波長の 1 ノ 4 以上であることが好 ま しい。そして、これら凹凸面、凹凸面を平坦化するための平坦 化層 を設けた構成とすることができる。前記平坦化層は、ポリマー か らなる構成とすることができる。また、前記平坦化層は、導電性 ポ リマーからなる構成とすることができる。

(第 4 の態様)

本態様は、 第 1 の態様の構成と第 2 の態様の構成の一部とを組み 合わせる ことにより主に外部への取り出し効率のさらなる改善を図 るものであり、具体的には以下のとおりである。

少なくとも、発光領域を有する発光層を備えた積層構造であり、 前記発光領域 と離隔した光取り出し面より前記発光領域で発光する 光を取り出す発光素子であって、前記発光素子中に屈折率が略 1 の 屈折率が略 1 の層を有し、且つ前記発光領域における前記屈折率が 略 1 の層側の面と前記屈折率が略 1 の層における前記発光領域側の

面 との距離が、光のピーク波長の 5 0 % 以下となるように規制され、 更 に、前記発光素子中に光散乱部を有することを特徴とする。

上記構成で あれば、発光領域で発光した光の大部分が反射せずに 外部へ取 り出されるとともに、反射したとしても光散乱部によって 光取 り出し面への入射角が臨界角未満となり外部へ取り出されるの で、 外部取り出し効率がより高くなる。

但 し、屈折率が略 1 の層は必須ではなく、屈折率が略 1 の層がな くても上記と同様の作用効果がある。この場合には、発光領域にお ける光取り出し面側の面と光取り出し面との距離が、光のピーク波 長の 5 0 % 以下となっていればよい。

尚、本態様においては、前記第 1 の態様の構成及び前記第 2 の態 様の構成 における従属請求項のような変形をすることができる。

(第 5 の態様)

本態様は、 第 1 の態様の構成と第 3 の態様の構成とを組み合わせ ることにより主に外部への取り出し効率のさらなる改善を図るもの であり、具体的には以下のとおりである。

少なくとも、発光領域を有する発光層を備えた積層構造であり、 前記発光領域 と離隔した光取り出し面より前記発光領域で発光する 光を取り出す発光素子であって、前記発光素子中に屈折率が略 1 の 屈折率が略 1 の層を有し、且つ前記発光領域における前記屈折率が 略 1 の層側の面と前記屈折率が略 1 の層における前記発光領域側の 面との距離が、光のピーク波長の 5 0 % 以下となるように規制され、 更に、 前記積層構造中に前記発光領域で発光した光を反射する反射 層を有し、この反射層の一部に光散乱部が存在していることを特徴 とする。

上記構成で あれば、発光領域で発光した光の大部分が反射せずに

外部へ取 り出されるとともに、反射したとしても光散乱部によって 光取 り出し面への入射角が臨界角未満となり外部へ取り出されるの で、 外部取り出し効率がより高くなる。

但 し、屈折率が略 1 の層は必須ではなく、屈折率が略 1 の層がな くても上記と同様の作用効果がある。この場合には、発光領域にお け る光取り出し面側の面と光取り出し面との距離が、光のピーク波 長の 5 0 % 以下となっていればよい。

尚、本態様においては、前記第 1 の態様の構成及び前記第 3 の態 様の一部の構成における従属請求項のような変形をすることができ る。

〔表示装置〕

本発明 に係る表示装置は、前記第 1 の態.様〜第 5 の態様のいずれ か一つ の発光素子を用いた構成とすることができる。

〔照明装置〕

本発明 に係る照明装置は、前記第 1 の態様〜第 5 の態様いずれか 一つ の発光素子を用いた構成とすることができる。

図 面 の 簡 単 な 説 明

図 1 は、本発明の実施の形態 1 に係る発光素子を模式的に示す断 面図であ る。

図 2 は、本発明の実施の形態 2 に係る発光素子を模式的に示す断 面図であ る。

図 3 は、本発明の実施の形態 3 に係る発光素子を模式的に示す断 面図である。

図 4 は、本発明の実施の形態 3 に係る発光素子の理論構成を示す 説明図である。 .

図 5 は、本発明の実施の形態 4 に係る発光素子を模式的に示す断 面図で ある。

図 6 は、本発明の実施の形態 5 に係る発光素子を模式的に示す断 面図であ る。

図 7 は、本発明の実施の形態 6 に係る発光素子を模式的に示す断 面図 である。

図 8 は、本発明の実施の形態 6 に係る発光素子の変形例を模式的 に示す断面図で ある。

図 9 は、本発明の実施の形態 7 に係る発光素子を模式的に示す図 であって、( a ) はその断面図であり、( b ) は反射電極と光散乱層 とが存在する面の平面図である。

図 1 0 は、本発明の実施の形態 8 に係る発光素子を模式的に示す 図で あって、( a ) はその断面図であり、( b ) は反射電極と光散乱 層とが存在する面の平面図である。

図 1 1 は、本発明の実施の形態 9 に係る発光素子を模式的に示す 断面図で ある。

図 1 2 は、本発明の実施の形態 9 に係る発光素子の変形例を模式 的に示す断面図である。

図 1 3 は、実施例 1 に係る発光素子を模式的に示す断面図である。 図 1 4 は、矣施例 5 に係る発光素子を模式的に示す断面図である。 図 1 5 は、実施例 6 に係る発光素子を模式的に示す断面図である。 図 1 6 は、実施例 7 に係る発光素子を模式的に示す断面図である。 図 1 7 は、実施例 8 に係る発光素子を模式的に示す断面図である。 図 1 8 は、実施例 9 に係る発光素子を模式的に示す断面図である。 図 1 9 は、実施例 1 1 に係る発光素子を模式的に示す断面図であ る。

図 2 0 は、実施例 2 4 に係る発光素子を模式的に示す断面図であ る。

図 2 1 は、実施例 2 4 に係る発光素子の製造方法を説明するため の模式的な要部断面図で ある。

図 2 2 は、実施例 2 4 に係る発光素子の製造方法を説明するため の模式的な要部断面図 である。

図 2 3 は、実施例 2 4 に係る発光素子の製造方法を説明するため の模式的な要部断面図 である。

図 2 4 は、実施例 2 4 に係る発光素子の製造方法を説明するため の模式的な要部断面図であ る。

図 2 5 は取り出し効率 T と d / λ との関係を示すグラフである。 図 2 6 は、従来の有機 E L 素子を模式的に示す断面図である。 図 2 7 は、従来の無機 E L 素子を模式的に示す断面図である。 図 2 8 は、従来の発光素子における光の取り出しを示す概念図で ある。

発明を実施するための最良の形態

以下に、 本発明の実施の形態について図面に基づいて説明する。 (実施の形態 1 )

図 1 は、前記第 1 の態様に対応した、実施の形態 1 に係る発光素 子を模式的に示す断面図である。この発光素子は、基板 1 上に、反 射電極 (光反射性の第 1 電極層) 2 、発光領域 3 を有する発光層(具 体的には、電子注入層、電子輸送性発光材料層、正孔輸送材料層、 バッファ層等からなる) 4 、透明電極(透明な第 2 電極層) 5 、屈 折率が略 1 の層であるエア口ゲル層 7 、保護層 8 をこの順で積層し た構成であ る。そして、保護層 8 の表面が光取り出し面 6 である。 基板 1 としては、発光素子を坦持できるものであればよく、ガラ ス基板の他、ポリ力ポネート、ポリメチルメタクリレート、ポリ エチ レンテレフ夕レートなどの樹脂基板や、シリコン基板等を用い る ことができる。 .

反射電極 2 は、反射率が高く、発光層 4 を効率良く発光させるこ と ができる電極機能を備えていればよく、 A 1 あるいは A 1 化合物、 銀あ るいは銀化合物等の金属膜を用いることが好ましい。銀化合物 と しては、銀 · ノ、ラジウム - 銅( A g P d C u ) の合金あるいは銀 -金 . 銅( A g A u C u ) の合金を用いるのが好ましい。また、有機 化合物 を発光材料層として用いるいわゆる電流注入型の有機 E L 素 子の場合、 通常反射電極は陰極又は陽極 となり、陰極の場合、電子 の注入効率 のよい材料、すなわち仕事関数の低い材料を用い、陽極 の塲合、 正孔の注入効率のよい材料、すなわち仕事関数あるいはィ オン化ポテンシャルの高い材料を用いることが多い。有機 E L 素子 の陰極としては例えば A 1 L i 合金、 M g A g合金等の、仕事関数 が低 いが反応性の高い金属( L i 、 M g等)と反応性が低く安定な 金属 ( A l 、 A g 等)との合金を用いればよい。あるいは、 L i / A 1 、 L i F / A 〗等の仕事関数の低い金属あるいはその化合物と 仕事関数の高 い金属の積層電極などを用いることができる。反射電 極の形成方法 としては、スパッ夕、エレクトロンビーム蒸着、抵抗 加熱蒸着等 の方法を用いればよい。

発光層 4 の発光領域 3 は、有機 E L 素子の場合、 A l q 3 等の有 機化合物か ら構成される。発光層 4 は、単層構造であっても、機能 分離 した多層構造であってもよい。多層構造の場合、従来の構造と 同様に、例えば、 T P D等を用いた正孔輸送材料層と A 1 q 3 等を 用いた電子輸送性発光材料層とを積層した 2 層構造や、 T P D等を

用 いた正孔輸送材料層とペリレン等を用いた発光材料層とォキサジ ァゾール等を用いた電子輸送材料層とを積層した 3 層構造や、ある い はそれ以上の多層構造にして用いられる。なお、 I T O等の正孔 注入電極側 に正孔輸送材料層 を、 A l L i 、 M g A g等の電子注入 電極側 に電子輸送材料層を配置する。有機 E L 素子の場合、発光層 の 形成は主に抵抗加熱蒸着法を用いるが、エレクトロンビーム蒸着 法、 スノ、 ' ッ夕法等を用いてもよい。

また、無機 E L 素子の場合、例えば、従来構造と同様に、 M n な ど をド一プした Z n S 等からなる発光材料層を、 T a 2 0 5 等からな る絶縁材料層で挟んだ構造にする。これらの層の形成は、主にスパ ッ 夕法を用いるが、エレクトロンビーム蒸着法、抵抗加熱蒸着法、 イオンプレーティング法等を用いてもよい。

透明電極 5 としては、通常、光透過率が 5 0 % を超えるものが用 い られる。例えば、インジウムティンォキサイド( I T O )、酸化錫 等の酸化物透明電極や、 5 〜数十 n m程度の金属薄膜電極を用いれ ばよ い。透明電極の形成は、スパッ夕法、抵抗加熱蒸着法、エレク トロンビーム蒸着法、イオンプレーティング法等が用いられる。 有機 E L 素子の場合、発光層が形成された基板を.高温に加熱する と、発光層が劣化してしまうため、透明電極は低温にして成膜する 必要があ る。さらに、透明電極としての I T O膜等をスパッタ法ゃ エレクトロンビーム蒸着法等によって形成する場合、発光層へのダ メージを軽減するため、発光層と透明電極との間に、バッファ層を 形成する のが好ましい。ノッファ層としては、銅フタロシアニンな どの熱的に安定な有機化合物等が好適 に用いられる。なお、例えば 膜厚 1 O n m程度の M g A g などの透明金属薄膜等を用いれば、発 光層へのダメージを軽減できるので、バッファ層を設けなくてもよ い„

エア 口ゲル層 7 は、以下のようにして作製した。即ち、メチルシ リケート、メタノール、水、アンモニアを混合した溶液を、メタノ ール蒸気飽和雰囲気 の下、上記透明電極 5 にスピンコートした後、 これを所定時間メタノール蒸気飽和雰囲気の下に置くことにより、 湿潤ゲル を形成した。次に、この湿潤ゲル薄膜中のシリカ微細骨格 をへキサメチルジシラザンにより疎水化した後、 8 0 °C 、 1 6 M p の炭酸ガ スにより湿潤ゲル薄膜が含む溶液を抽出除去することで、 疎水性 シリカエア口ゲル薄膜(エア口ゲル層)を作製した。

また、保護層 8 は、エア口ゲル層 7 上に E B 蒸窘法、或いはスパ ッ夕法により S i 0 2 を形成することにより作製した。

ここで、前記発光領域 3 における前記エア口ゲル層 7 側の面と前 記エ ア口ゲル層 7 における前記発光領域 3 側の面との距離 d が、光 のピーク波長の 5 0 % 以下となるように規制していれば、発光した 光のうちの大部分は反射せず、外部へ取り出される。そのため、従 来の発光素子 に比べ、外部取り出し効率が高く、高発光効率の発光 素子 となる。特に、前記発光領域 3 における前記エア口ゲル層 7 側 の面と前記エア口ゲル層 7 にぉける前記発光領域 3 側の面との距離 d が、光のピーク波長の 3 0 % 以下、さらに好ましくは 2 0 % 以下、 最適には 1 0 % 以下である。

ここで、本形態における外部取り出し効率向上の原理を説明する。 従来の素子の構成は、 透明基板側か ら、陽電極(透明電極)ノ発光 層 Z陰電極 (反射電極)であり、発光層の発光領域で発光した光は、 透明電極、 透明基板を透過して透明基板側から取り出される。発光 領域で発光 した光は、透明電極等を透過する際、界面でスネルの法 則に従って屈折し、光取り出し面すなわち透明基板と空気の界面に

お いて、臨界角以上の光は全反射して透明基板、発光層、あるいは 透明電極中 に閉じ込められでしまう。例えば有機 E L 素子の場合、 発光層 の屈折率を 1 . 6 とすると、発光層中で発生した光のうち立 体角 3 9 ° 以内の光しか外部に取り出せない。一方、本形態の素子 の構成 は、基板側から、陰電極(反射電極) /有機発光層陽電極 (透明電極) であり、発光層の発光領域で発光した光は透明電極を 透過 して取り出されるか、反射電極で反射したのち取り出される。 そ の場合、発光領域におけるエア口ゲル層側の面とエア口ゲル層に お ける発光領域側の面との距離 d が、光のピーク波長の 5 0 % 以下 で あると、非常に光路長が短いためにスネルの法則等が成り立たな い。その結果、臨界角以上の光の大部分は光取り出し面で反射せず、 外部 に取り出すことができる。

(実施の形態 2 )

図 2 は、前記第 1 の態様に対応した、実施の形態 2 に係る発光素 子を模式的 示す断面図 である。この発光素子は、透明電極 5 に接 触した状態で発光領域 3 が存在する。このような素子構成において は、透明電極 5 の膜厚が発光領域で発光する光のピーク波長の 5 0 % 以下になっておれば、前記と同様の原理で臨界角以上の光の大 部分が反射せず、 外部取り出し効率が高くなる。

なお、前記実施形態 1 、 2 では、反射電極を用いた場合について 説明 したが、基板と第 1 電極との間、あるいは第 1 電極と発光層と の間に、 T i 0 2、 B a T i 〇 3 等の高光反射性物質とシァノエチル セル ロース等の高誘電性物質との混合物等を用いてなる絶縁反射層 を設けた場合であっても同様の原理で外部取り出し効率が高くなる。

(実施の形態 3 )

図 3 は、前記第 2 の態様に対応した、実施の形態 3 に係る発光素

子 を模式的に示す断面図である。この発光素子は、基板 1 上に、光 散乱部 としての光散乱面(凹凸面) 1 1 を有する反射電極 1 2 、発 光領域 3 を有する発光層 4 、透明電極 5 の順で積層した構成である。 そ して、透明電極 5 の表面が光取り出し面 6 である。

こ こで、本形態は、基板と、その上に配置された、複数の、前記 で説明 した発光素子とを備えた発光素子付き基板において、発光素 子 を構成する反射層(反射電極、絶縁反射層)と光取り出し面との 間 の距離と発光素子の面内方向(反射層が存在する面)の任意の二 点間距離のうち最も長い距離との関係を臨界角等により規定して、 隣接す る発光素子間で光が混じり合わないようにした。以下、具体 的に説明する。

本形態の発光素子付 き基板において、前記反射層と光取り出し面 との間の距離 t と発光素子の面内方向の任意の二点間距離のうち最 も長い距離 L は、下記の式( 1 ) を満たすよう決定されている。

t < ( n c o s 0 / 2 ) X L ... ( 1 )

ここで、 0 は光取り出し面に対する臨界角、 n は発光領域の屈折 率で ある。

以下に、 前記式の導入について図 4 を参照しながら説明する。な お、本図は、式の導入を説明するために簡略化して記載している。

本図において、発光素子 3 2 の発光領域で発光した光のうち反射 層 3 0 で反射した光は、光取り出し面 6 に向かう。この際、光取り 出し面 6 に対して臨界角 0 未満の光は外部へ取り出されるが、臨界 角 0 以上の光は全反射する。このような場合、 t と L が t < L / ( 2 t a n e ) の関係を満たせば、全反射した光が、同一素子内の反射 層に到達し、隣接する発光素子の反射層へは向かわない。ここで

、 0 は臨界角であるので n X s i n 0 = l が成立し、また t a n 0 = S 1 11 0 ノじ 0 3 0 でぁるから、これらをまとめて前記式( 1 ) が導入 される。なお、図 4 において、 3 '' 1 は発光領域で発光した光 が透過する 部分であり、具体的には透明電極、発光層等である。

前記式 ( 1 ) を満たせば、 1 の発光素子内で発光した光の大部分 は、その発光素子 の光取り出し面から取り出されることになるので、 隣接する 発光素子が異なる色の光を発光する場合、混色せず、画像 に じみ等の不具合が抑えられる。

また、本形態によれば外部取り出し効率が向上するが、これは ^ 下 に示す理由による。すなわち、従来の素子の構成は、透明基板側 か ら、陽電極(透明電極)発光層ノ陰電極(表面平滑な反射電極) であり、発光層の発光領域で発光した光は、透明電極、透明基板を 透過 して透明基板側から取り出される。この際、透明基板と空気と の界面 (光取り出し面)等で臨界角以上の光は全反射して、透明基 板、透明電極、あるいは発光層中に閉じ込められてしまう。一方、 本形態の素子構成では、 光散乱面が存在 しているので、光取り出し 面と反射電極表面との間での多重反射中にその光散乱面で散乱する ことにより、その一部が臨界角未満の角度に入り、そのまま外部に 取り出されることになる。よって、外部取り出し効率が向上する。

光散乱面 1 1 は、発光領域で発光した光を等方的に散乱できるよ うになつていることが好ましい。光散乱面 1 1 の表面粗さとしては、 充分な散乱効果 を得るために、その最大値( R m a x ) が発光領域で 発光 した光のピーク波長の 1 / 4 以上であることが好ましい。

光散乱面 1 1 の形成方法としては、反射電極の形成時に基板加熱 を行うか、あるいは形成後に熱処理することにより、金属膜を結晶 成長させて表面に凹凸をつければよい。その他の方法としては、反 射電極を形成後に 、サンドブラスト法等を用いて機械的に表面を粗

面化してもよい。さらに別の方法として、基板の表面をサンドブラ スト法等の機械的方法、あるいはイオンビーム等による物理的エツ チ ング法、酸、アルカリ等による化学的エッチング法等の方法で粗 面化 した後に、その粗面形状に沿うようにして反射電極を形成する 方法 を用いてもよい。

また、本形態の素子構成のように、透明基板側から、反射電極 / 発光層 Z透明電極で あると、透明電極側から光が取り出されるので、 厚みの大 きい基板中を多重反射している間に光が横方向に進んでし ま うといったことがなくなる。よって、ドットマトリックスデイス プ レイのように、 1 つの素子の大きさが数百角程度の素子が複 数配置 した場合、発光した素子から横方向に離れた位置から光が放 射されてしまうことが抑制される。

(実施の形態 4 )

図 5 は、前記第 2 の態様に対応した、実施の形態 4 に係る発光素 子を模式的に示す断面図である。この発光素子は、実施形態 3 に比 ベ、反射電極 1 2 に代えて、透明電極 1 3 を用い、その下(基板側) に、光散乱部としての光散乱面(凹凸面)を有する光散乱層 1 4 と その光散乱面を平坦化する ための平坦化層 1 5 とを設けた点で異な る。

光散乱層 1 4 は、電極として機能しないため、導電率が低くても、 光反射率が高 く、発光領域で発光した光を等方的に散乱できるもの であれば好適に用いられる。よって、材料選択の幅が広いという利 点がある。具体的には、 A 1 あるいは A 1 化合物、銀あるいは銀化 合物等の金属膜の他、 T i 0 2 、 B a T i 0 3 等の高光反射性物質と シァノエチルセルロース等の高誘電性物質との混合物等も用いるこ とができ る。光散乱層の形成方法としては、これら材料を用いて成

膜 した後、サンドブラスト法等の機械的方法、イオンビーム等の物 理的エ ッチング法、酸、アルカリ等を用いた化学的エッチング法等 で粗面化す る方法が採用される。

平坦化層 1 5 は、透明な絶縁膜であればよく、例えば S i O 2 等 の無機材料 あるいはポリメタクリル酸メチル( P M M A ) 等のポリ マー材料 を用いることができる。 S i 0 2 等の無機材料は、スノ、 ' ッ 夕法、エレクトロンビーム蒸着法等の方法で成膜すればよい。 P M M A等 のポリマー膜は、スピンコート法、キャスト法等の塗布法に よ り、成膜すればよい。本形態のように平坦化層 1 5 を設ければ、 前記実施形態 3 に比べ短絡のおそれが軽減 される。

透明電極 1 3 は、透明電極 5 と同様、 I T O 、酸化錫などの酸化 物透明電極、 あるいは 5 〜数十 n m程度の金属薄膜等を用いればよ い

なお、前記実施形態 4 では、平坦化層として絶縁材料を用いた場 合について説明したが、導電性ポリマーのような導電材料を用い、 このような平坦化層を電極として用いる構成としてもよい。この構 成で あれば、前記したと同様の原理で外部取り出し効率が向上する とともに、薄型化 ' 小型化に寄与する。

(実施の形態 5 )

図 6 は、前記第 2 の態様に対応した、実施の形態 5 に係る発光素 子を模式的に示す断面図である。この発光素子は、実施の形態 3 に 比べ、 反射電極 1 2 の表面を光散乱面とせずに、光取り出し面を光 散乱面 1 6 にした点で異なる。このような構成にしたことにより、 臨界角未満で入射する光が多 くなり、外部取り出し効率が高くなる。

光散乱面 1 6 の形成方法は、透明電極 5 を形成した後、その表面 をサンドブラスト法などの機械的方法、イオンビームなどによる物 理的エ ッチング法等の粗面化処理法があげられる。また、透明電極 の 上に、透明材料層を形成した後、透明材料層をエッチングする方 法で あってもよい。

(実施の形態 6 )

図 7 は、前記第 2 の態様に対応した、実施の形態 6 に係る発光素 子 を模式的に示す断面図である。この発光素子は、実施の形態 3 に 比べ、 反射電極 1 2 の表面を光散乱面とせずに、光取り出し面側に 光散乱層 9 を別途形成した点で異なる。このような構成にしたこと により、臨界角未満で入射する光が多くなり、外部取り出し効率が 高 くなる。

この光散乱層 9 は、ポリメチルメタクリレート( P M M A、屈折 率 :約 1 . 7 ) やポリカーボネート( P C 、屈折率:約 1 . 7 ) 等 のポリマーに、 S i 0 2 (屈折率:約 1 . 5 ) 等を分散させること により作製する。 .

尚、上記作用効果を得るためには、必ずしも別途光散乱層 9 を形 成する 必要はなく、例えば、図 8 に示すように、透明電極 5 中に S i O 2 (屈折率:約 1 . 5 ) 等を分散させることにより作製するこ ともできる。このような構造であれば、別途光散乱層 9 を形成する 必要がな いので、製造コストが低減できる。

(実施の形態 7 )

図 9 は、前記第 3 の態様に対応した、実施の形態 7 に係る発光素 子を模式的 に示す図であって、( a ) はその断面図であり、( b ) は 反射電極 2 と光散乱層 1 4 とが存在する面の平面図である。この発 光素子は、実施形態 3 に比べ、反射電極(平滑面) 2 と光散乱層(光 散乱部) 1 4 とを同一面内に区画して設けた点で異なる。すなわち、 実施形態 3 では反射電極を発光層片面全てに配置し、かつその反射

電極表面の全て を光散乱面とした構成であるのに対し、本形態は発 光層 4 片面の一部に反射電極 2 を配置し、かつ他部に光散乱層 1 4 を配置した構成にしたものである。

上記構成で あると、発光領域 3 は反射電極 2 上に存在し、その発 光領域 3 で発光した光が、光取り出し面での全反射及び光散乱部で の散乱等 によって、光取り出し面 6 全面から光を取り出すことがで き るため、実施形態 3 と比較してより効率的に光を取り出すことが で きる。具体的に説明すると、動作時に.電圧が印加(あるいは電流 が流れる )されるのは、発光層のうち反射電極の面内方向の大きさ に対応 した領域(発光領域 3 ) であるが、この領域で発光した光は、 光取 り出し面で全反射したり、反射電極で反射したり、光散乱部で 散乱 されたりする。このため、発光領域上の光取り出し面は発光領 域の面内方向 の大きさより広い面積となり、発光素子の透明電極側 の最表面全てが光取 り出し面となって光が取り出されるので、より 効率的 に光を取り出すことができる。 .

(実施の形態 8 )

図 1 0 は、前記第 3 の態様に対応した、実施の形態 7 に係る発光 素子 を模式的に示す断面図である。この発光素子は、実施形態 6 に 比べ、 島状の反射電極 2 が複数( 4 つ)存在する点で異なる。この ような構成にすると、発光領域中の発光する部分と光散乱部とが近 いため、より効率的に光を散乱させることができ、その結果として より効率良く外部に光を取り出すことができる。

(実施の形態 9 )

図 1 1 は、前記第 3 の態様に対応した、実施の形態 9 に係る発光 素子を模式的に示す断面図である。この発光素子は、実施形態 8 に 比べ、島状の反射電極 2 が光散乱層 1 4 を兼用する点で異なる。

但 し、このような形状に限定するものではなく、図 1 2 に示すよ うに、平坦な反射電極 2 上に光散乱層 1 4 を形成してもよい。

前記実施形態 3 〜 '9 では、反射電極を用いた場合について説明し た が、基板と第 1 電極との間、あるいは第 1 電極と発光層との間に、 T i 0 2 、 B a T i 0 3等の高光反射性物質とシァノエチルセルロー ス等の高誘電性物質との混合物等を用いてなる絶縁反射層を設けた 場合で あっても同様の原理で外部取り出し効率が高くなる。そして、 このような絶縁反射層を設けた場合、この絶縁反射層を光散乱部(光 散乱面) にしてもよい。

(実施の形態 1 0 )

本形態は、 前記第 4 の態様に対応したものであって、発光素子中 に屈折率が略 1 のエア口ゲル層を有し、且つ発光領域におけるエア 口ゲル層側の面 とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離が . 光のピーク波長の 5 0 % 以下、好ましくは .3 0 % 以下、さらに好ま しくは 2 0 % 以下、最適には:! 0 % 以下となるように規制され、更 に、前記発光素子中に光散乱部を有する。このように両方を満たす 構成にすることにより、発光領域で発光した光の大部分が全反射せ ずに外部へ取 り出されるとともに、全反射したとしても光散乱部に よって光取り出し面への入射角が臨界角未満となり外部へ取り出さ れるので、従来の発光素子に比べ、外部取り出し効率がより向上し たものとなる。

但し、エア口ゲル層は必須ではなく、無くても同様の効果を奏す る。

(実施の形態 1 1 )

本形態は、 前記第 5 の態様に対応したものであって、発光素子中 に屈折率が略 1 のエア口ゲル層を有し、且つ前記発光領域における

前記エア口ゲル層側の面と前記エア口ゲル層における前記発光領域 側 の面との距離が、光のピーク波長の 5 0 % 以下、好ましくは 3 0 % 以下、 さらに好ましくは 2 0 % 以下、最適には 1 0 % 以下となるよ うに規制され、更に、前記積層構造中に前記発光領域で発光した光 を反射す る反射層を有し、この反射層の一部に光散乱部が存在して い る。このように両方を満たす構成にすることにより、発光領域で 発光 した光の大部分が全反射せずに外部へ取り出されるとともに、 全反射 したとしても光散乱部によって光取り出し面への入射角が臨 界角 未満となり外部へ取り出されるので、従来の発光素子に比べ、 外部取 り出し効率がより向上したものとなる。

但し、エア口ゲル層は必須ではなく、無くても同様の効果を奏す る。

(実施の形態 1 2 )

前記実施形態 1 〜 1 1 の発光素子は、例えば、単位画素に対応さ せてマ トリクス状に並べることにより表示装置に適用するこ'とがで きる。例えば、基板上にストライプ状の反射電極または透明電極を 形成 した後、発光層等の各層を成膜し、引き続いて前記電極に対し て直交す るようにストライプ状の透明電極を形成する。そして、発 光させたい素子(画素)の上下の電極に任意の電圧を印加すること により、任意の発光素子(画素)を任意の輝度で発光させることが できる。

さらに、前記実施形態 1 〜 1 1 の発光素子は、例えば、基板全面 に形成す ることによってパックライト等の照明装置に適用すること ができる。

なお、前記実施形態 1 〜 1 1 では、光を基板と反対側から取り出 す構成 について説明したが、本発明はこの構成に限定するものでは

なく、例えば厚みが非常に薄いフィルム基板などを用いて、基板側 から光を取り出す構成にしてもよい。

(実施例 1 )

図 1 3 に示すように、実施例 1 の発光素子は、基板 5 1 上に、反 射電極 5 2 、電子注入層 5 3 、電子輸送性発光材料層 5 4 、正孔輸 送材料層 5 5 、ノッファ層 5 6 、透明電極 5 7 、エア口ゲル層 5 8 、 保護層 5 9 をこの順で積層したものであり、つぎのようにして製造 した。

まず、 碁板 5 1 としての厚み 0 . 7 m mのガラス基板を準備し、 こ の上に A 1 をスパッタ法で蒸着して約 2 5 O n mの A 1 膜を成膜 した後、フォトリソグラフィにより所定形状にパターユングして反 射電極 5 2 を形成した。ついで、抵抗加熱蒸着法により、 L i から なる電子注入層(厚み 1 . 5 n m )、 A 1 q 3 からなる電子輸送性発 光材料層 (厚み 5 0 n m ) , T P Dからなる正孔輸送材料層(厚み 5 0 n m ) > 銅フタ口シニアンからなるパッファ層( 5 n m ) を形成し た。その後、室温(約 2 0 で)でのスノヽ。ッ夕法により、 I T Oから なる透明電極(厚み 2 2 O n m ) を形成した。しかる後、コ一ティ ング、加熱法によりエア口ゲル層(厚み 2 m ) を形成した後、ス パッタリング法により保護層(厚み 2 0 m ) を形成することによ り、図 1 3 に示す発光素子を製造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光(ピーク波長: 5 5 0 n m ) が確認でき、この時の電流効率( c d A ) は、後記 の表 1 に示す値であり、取り出し効率 Tは図 2 5 に示す値であった。 発光領域 (電子輸送性発光材料層 5 4 ) におけるエア口ゲル層側の 面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 2 7 5 n mで

あり、光のピーク波長の 5 0 %であった。尚、図 2 5 においては、 ピーク波長を λ とし、発光領域におけるエア口ゲル層側の面とエア 口ゲル層における発光領域側の面との距離を d としている。

(実施例 2 )

電子注入層 、電子輸送性発光材料層、正孔輸送材料層、バッファ 層、透明電極の厚みを、順に 1 . 5 n m、 5 0 n m、 5 0 n m、 5 n m、 l l O n m とした他は、実施例 1 と同様にして、発光素子を 製造 した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に + 、反射電極に一 の電圧を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率 ( c d A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出 し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 1 6 5 n mであり、光のピーク波長の 3 0 %であった。

(実施例 3 )

電子注入層 、電子輸送性発光材料層、. 正孔輸送材料層、バッファ 層、透明電極の厚みを、順に: L . 5 n m、 5 0 n m、 5 0 n m、 5 n m、 5 5 n mとした他は、実施例 1 と同様にして、発光素子を製 造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧を 印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率( c d Z A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 Tは図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 1 1 O n mであり、光のピーク波長の 2 0 %であった。

(実施例 4 )

電子注入層 、電子輸送性発光材料層、正孔輸送材料層、バッファ 層、透明電極の厚みを、順に 1 . 5 n m、 5 0 n m、 2 0 n m、 5 n m、 3 0 n m とした他は、実施例 1 と同様にして、発光素子を製 造 した。

こ のようにして得られた発光素子の透明電極に + 、反射電極に一 の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の 時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出 し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 5 5 n mであり、光のピーク波長の 1 0 %であった。

(実施例 5 )

図 1 4 に示すように、実施例 2 の発光素子は、基板 5 1 上に、表 面凹 凸状の反射電極 5 2 、電子注入層 5 3 、電子輸送性発光材料層 5 4 、正孔輸送材料層 5 5 、バッファ層 5 6 、透明電極 5 7 、保護 層 5 9 をこの順で積層したものであり、つぎのようにして製造した。

まず、基板 5 1 としての厚み 0 . 7 m mのガラス基板を準備し、 この上に A 1 をスパッ夕法で蒸着して約 2 5 0 n mの A 1 膜を成膜 した後、フォトリソグラフィにより所定形状にパターニングした。 その後、 4 0 0 での熱処理を施して、表面粗さ( R m a x ) が 1 5 0 n m (光のピーク波長の約 0 . 2 7 倍)の凹凸状反射電極を形成し た。続いて、抵抗加熱蒸着法により、 L i からなる電子注入層(厚 み 1 . 5 n m )、 A 1 q 3 からなる電子輸送性発光材料層(厚み 5 0 n m )、 T P Dからなる正孔輸送材料層(厚み 5 0 n m)、銅フタ口 シニアンからなるバッファ層(厚み 5 n m ) を形成した。そして、 室温での スパッタ法によって、 I T Oからなる透明電極(厚み 2 5 0 n m)、 S i 〇 2 からなる保護層(厚み 5 5 0 0 n m ) を形成する

ことにより、図 1 4 に示す発光素子を製造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の 時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出 し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面 とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 5 8 0 5 n mであり、光のピーク波長の 1 0 0 0 %以上であった。

(実施例 6 )

図 1 5 に示すように、実施例 6 の発光素子は、基板 5 1 上に、表 面凹凸状の反射電極 5 2 、電子注入層 5 3 、電子輸送性発光材料層 5 4 、正孔輸送材料層 5 5 、バッファ層 5 6 、透明電極 5 7 をこの 順で積層 したものであり、つぎのようにして製造した。

まず、基板 5 1 としての厚み 0 . 7 m mのガラス基板を準備し、 この上に A 1 をスパッ夕法で蒸着して約 2 5 0 n mの A 1 膜を成膜 した後、フォトリソグラフィにより所定形状にパターニングした。 その後、 4 0 0 の熱処理を施して、表面粗さ( R m a x ) が 1 5 0 n m (光のピーク波長の約 0 . 2 7 倍)の凹凸状反射電極を形成し た。続いて、抵抗加熱蒸着法により、 L i からなる電子注入層(厚 み 1 . 5 n m )、 A 1 Q 3 からなる電子輸送性発光材料層(厚み 5 0 n m )、 T P Dからなる正孔輸送材料層(厚み 5 0 n m )、銅フタ口 シニアンからなるバッファ層(厚み 5 n m ) を形成した。そして、 室温での スパッタ法によって、 I T Oからなる透明電極 (厚み 2 2 0 n m )を形成することにより、図 1 5 に示す発光素子を.製造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に— の電圧 を印力 13 したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り

出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 2 7 5 n mであり、光のピーク波長の 5 0 %であった。このことは 下記実施例 7 ~ 1 1 においても同様である。

(実施例 7 )

図 1 6 に示すように、実施例 7 の発光素子は、表面凹凸状の基板 5 1 上に、その凹凸形状に沿うように形成された反射電極 5 2 、電 子注入層 5 3 、電子輸送性発光材料層 5 4 、正孔輸送材料層 5 5 、 バ ッファ層 5 6 、透明電極 5 7 をこの順で積層したものであり、つ ぎの ようにして製造した。

まず、 板 としての厚み 0 . 7 mmのガラス基板を準備し、この 表面 をサンドブラスト法で粗面化した。粗面化した面の表面粗さ( R m a x ) は 1 5 0 n mであった。ついで、この上に、 A 1 をスパッタ 法により蒸着し、引き続きフォトリソグラフィによって所定形状に パターエングして、基板表面の凹凸形状に沿った厚み 2 5 0 n mの 反射電極 ( R m a x = 1 5 0 n m ) を形成した。続いて、抵抗加熱蒸 着法によって、 L i からなる電子注入層(厚み 1 . 5 n m )、 A 1 q 3 からなる電子輸送性発光材料層(厚み 5 0 n m )、 T P Dからなる 正孔輸送材料層 (厚み 5 0 n m )、銅フタ口シニアンからなるノッフ ァ廇( 5 n m ) を形成した。そして、室温下でのスパッ夕法によつ て、 I T Oカゝらなる透明電極(厚み 2 2 0 n m ) を形成することに より、図 1 6 に示す発光素子を製造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に— の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率( c d Z A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。

(実施例 8 )

図 1 7 に示すように、実施例 8 の発光素子は、基板 5 1 上に、表 面凹 凸状の反射電極 5 2 、平坦化層 6 1 、電子注入層 5 3 、電子輸 送性発光材料層 5 4 、正孔輸送材料層 5 5 、バッファ層 5 6 、透明 電極 5 7 をこの順で積層したものであり、つぎのようにして製造し た。

まず、基板 5 1 としての厚み 0 . 7 m mのガラス基板を準備し、 こ の上に A 1 をスパッタ法で蒸着して約 2 5 0 n mの A 1 膜を成膜 した後、フォトリソグラフィによって所定形状にパターニングした。 その後、 4 0 0 での熱処理を施して、表面粗さ( R ro a x 、光のピー ク波長の約 0 . 2 7 倍)が 1 5 O n mの凹凸状反射電極を形成した。 続い て、ポリチォフェンを水に分散した分散液をスピンコート法で 塗布 し乾燥して、導電性ポリマーからなる平坦化層(厚み 1 0 n m ) を形成した。その後、抵抗加熱蒸着法によって、 L i からなる電子 注入層 (厚み 1 . 5 n m )、 A 1 Q 3 からなる電子輸送性発光材料層 (厚み 5 0 n m )、 T P D からなる正孔輸送材料層(厚み 5 0 n m )、 銅フタ口シニアンからなるバッファ層( 5 n m ) を形成した。そし て、室温下でのスパッ夕法によって、 I T Oからなる透明電極(厚 み 2 2 O n m ) を形成することにより、図 1 7 に示す発光素子を製 造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧を 印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。

(実施例 9 )

図 1 8 に示すように、実施例 9 の発光素子は、基板 5 1 上に、表

面凹凸状の光散乱層 6 2 、平坦化層 6 1 、透明電極 6 3 、正孔輸送 材料層 5 5 、電子輸送性発光材料層 5 4 、電子注入層 5 3 、透明電 極 5 7 をこの順で積層したものであり、つぎのようにして製造した。

まず、 基板としての厚み 0 . 7 m mのガラス基板を準備し、この 上 に A g P d C u をスパッ夕法で蒸着して約 2 5 O n mの A g P d C u 膜を成膜した。続いて、成膜時の基板温度を 4 0 0 に設定し、 S i 0 2 をスパッ夕法により蒸着することにより、表面粗さ( R m a x ) が 1 5 O n m (光のピーク波長の約 0 . 2 7 倍)の光散乱層を 形成する とともに、 S i 0 2 膜を形成した後、 S i 0 2 膜を光学研磨 して平坦化層 (厚み 2 0 O n m ) を形成した。続いて、平坦化層上 に、 I T O をスパッタ法により蒸着して透明電極(厚み 1 0 0 n m) を形成した。その後、抵抗加熱蒸着法によって、 T P Dからなる正 孔輸送材料層 (厚み 5 O n m )、 A 1 q 3 からなる電子輸送性発光材 料層 (厚み 5 0 n m )、 M g A g からなる電子注入層(厚み 1 . 5 n m ) を形成した。この M g A g膜は、ノツファ層としての機能も兼 ねる。なお、 M g A g 膜は、 M g と A g の共蒸着により形成し、そ れぞれの 蒸着レートの制御により、 M g : A g = 1 0 : 1 (重量比) となるようにした。そして、 I T O をスパッ夕法で蒸着して透明電 極 (厚み 2 2 O n m ) を形成することにより、図 1 8 に示す発光素 子を形成した。

このようにして得られた発光素子の下側の透明電極に十、上側の 透明電極 に一の電圧を印加したところ、上側から緑色発光が確認で き、この時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、 取り出し効率 Tは図 2 5 に示す値であった。

(実施例 1 0 )

実施例 9 における平坦化層として S i O 2 の代わりにポリメタク リル酸メチル( P M M A ) を用いた。すなわち、 P M M A をジエヂ レンダリコールェチルメチルエーテルに溶解した溶液を準備し、こ の溶液を表面凹凸状の光散乱層に対してスピンコート法で塗布し乾 燥する ことにより平坦化層を形成した。なお、このようにして平坦 化層 を形成した場合、光学研磨等の表面処理を施す必要はない。

このようにして得られた発光素子の下側の透明電極に十、上側の 透明電極 に一の電圧を印加したところ、上側から緑色発光が確認で き、この時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、 取 り出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。

(実施例 1 1 )

図 1 9 に示すように、実施例 1 1 の発光素子は、基板 5 1 上に、 反射電.極 5 2 、電子注入層 5 3 、電子輸送性発光材料層 5 4 、正孔 輸送材料層 5 5 、バッファ層 5 6 、表面凹凸状の透明電極 5 7 を積 層したものであり、つぎのようにして製造した。

まず、基板としての厚み 0 . 7 m m のガラス基板を準備し、この 上に A 1 をスパッ夕法で蒸着して約 2 5 0 n mの A 1 膜を成膜し、 フォトリソグラフィにより所定形状にパターニングして反射電極を 形成 した。ついで、抵抗加熱蒸着法によって、 L i からなる電子注 入層 (厚み 1 . 5 n m )、 A 1 q 3 からなる電子輸送性発光材料層(厚 み 5 0 n m )、 T P D からなる正孔輸送材料層(厚み 5 0 n m )、銅 フタロシアニンからなるバッファ層(厚み 5 n m ) を形成した。続 いて、室温下でのスノッ夕法により I T 〇を蒸着して厚み 2 2 0 η mの I T O 膜を形成した。そして、 I T O 膜に対しアルゴンイオン ビーム を照射してエッチングすることにより、表面凹凸状の透明電 極 ( R m a x = l 5 0 n m、光のピーク波長の約 0 . 2 7 倍)を形成 した。こうして図 1 9 に示す発光素子を製造した。

こ のようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧を 印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時 の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出 し効率 T は図 2 5 に示す値であった。

(実施例 1 2 )

電子注入層、 電子輸送性発光材料層、 正孔輸送材料層、バッファ 層、透明電極の厚みを、順に 1 . 5 n m、 5 0 n m、 5 0 n m、 5 n m、 l l O n mとした他は、実施例 6 と同様にして、発光素子を 製造 した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に— の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時 の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 1 6 5 n mであり、光のピーク波長の 3 0 %であった。

(実施例 1 3 )

電子注入層 、電子輸送性発光材料層、正孔輸送材料層、バッファ 層、透明電極の厚みを、順に 1、· 5 n m、 5 0 n m、 5 0 n m、 5 n m、 5 5 n m とした他は、実施例 6 と同様にして、発光素子を製 造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率 ( c d Z A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 1 1 O n mであり、光のピーク波長の 2 0 %であった。

(実施例 1 4 )

電子注入層 、電子輸送性発光材料層、正孔輸送材料層、バッファ 層、透明電極の厚みを、順に 1 . 5 n m、 5 0 n m、 2 0 n m、 5 n m 3 0 n m とした他は、実施例 6 と同様にして、発光素子を製 造 した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時 の電流効率( c d ノ A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出 し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は 5 5 n mであり、光のピーク波長の 1 0 %であった。

(実施例 1 5 〜 2 3 )

透明電極上に実施例 1 と同様のエア口ゲル層と保護層とを設ける 他は、 実施例 6 〜 1 4 と同様にして、発光素子を製造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に + 、反射電極に一 の電圧を 印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時 の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。尚、発光領域におけるエア 口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光領域側の面との距離は、 各々実施例 6 〜 1 4 と同様である。

(実施例 2 4 )

図 2 0 に示すように、実施例 1 4 の発光素子は、基板 5 1 上に、 反射電極 5 2 及び表面凹凸状の光散乱層 6 5 及び絶縁層 6 6.と、電 子注入層 5 3 と、電子輸送性発光材料層 5 4 と、正孔輸送材料層 5 5 と、ノツファ層 5 6 と、透明電極 5 7 とを積層したものであり、 図 2 1 〜図 2 4 に示すようにして製造した。

まず、 図 2 1 に示すように、厚み 0 . 7 ΠΙ のガラス基板 5 1 を 準備 し、 A g P d C u をスパッタ法により蒸着して厚み 3 0 O n m の 8 ? ( 〇 11 膜 6 5 & を形成した。次いで、 8 ? 01 。 11 膜 6 5 a に対し 4 0 0 °C の熱処理を行って、表面が凹凸面( R m a x = l 5 O n m、光のピーク波長の約 0 . 2 7 倍)となった A g P d C u 膜 6 5 b を形成した。続いて、表面凹凸状の A 1 膜 6 5 b に対しフォ トリソグラフィにより所定形状にパターニングして、光散乱層 6 5 を形成 した。

次に、 図 2 2 に示すように、光散乱層 6 5 を覆うように、 S i O 2 をスパッタ法で蒸着して厚み 5 O n mの S i 0 2 膜 6 6 a を形成 した。続いて、フォトリソグラフィにより所定形状にパターニング して、絶縁層 6 6 を形成した。

次に、図 2 3 に示すように、 A 1 をスパッ夕法により蒸着して、 厚み 3 0 0 n mの A 1 膜 5 2 a を形成した。続いて、フォトリソグ ラフィにより所定形状にパ夕一ニングして島状の反射電極 5 2 を形 成した。

その後、図 2 4 に示すように、抵抗加熱蒸着法により、厚み 1 . 5 n mの L i からなる電子注入層 5 3 、厚み 5 O n mの A l q 3 か らなる電子輸送性発光材料層 5 4 、厚み 5 O n mの T P Dからなる 正孔輸送材料層 5 5 、厚み 5 n mの銅フタロシアニンからなるバッ ファ層 5 6 を順次形成した。そして、室温下でのスパッ夕法により、 I T 〇を蒸着して厚み 1 1 O n mの透明電極 5 7 を形成した。こう して、図 2 0 に示す発光素子を製造した。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に— の電圧を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率 ( c d Z A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り

出 し効率 T は図 2 5 に示す値であった a

尚、発光領域におけるエア口ゲル層側の面とエア口ゲル層における 発光領域側 の面との距離は 1 6 5 n mであり、光のピーク波長の 3 0 % であった。

(比較例 1 )

透明基板上 に、 I T O からなる透明電極、銅フタロシアニンから なるノッファ層、 T P D からなる正孔輸送材料層、 A 1 q 3 からな る電子輸送性発光材料層 、 L i からなる電子注入層、 A 1 からなる 反射電極 を順に成膜した。すなわち、実施例 1 の構成の上下を逆に して基板上に積層した。全ての層の膜厚は実施例 1 と同様にした。

このようにして得られた発光素子の透明電極に十、反射電極に一 の電圧 を印加したところ、透明電極側から緑色発光が確認でき、こ の時の電流効率( c d / A ) は、後記の表 1 に示す値であり、取り 出し効率 T は図 2 5 に示す値であった。

(表 1 )


前記表 1 及び図 2 5 より、実施例 1 2 4 の発光素子は、比較例 の発光素子 に比べ、電流効率や取り出し効率 T が高いことがわかる。 特に発光領域にお けるエア口ゲル層側の面とエア口ゲル層における 発光領域側 の面との距離が光のピーク波長の 3 0 % 以下(望ましく は 2 0 % 以下で、特に望ましくは 1 0 % 以下)である場合や、散乱 面を設 けた場合には、電流効率や取り出し効率 τが格段に高くなる こ とがわかる。

尚、発光領域におけるエア口ゲル層側の面とエア口ゲル層におけ る発光領域側の面 との距離が光のピーク波長の 1 0 % 以下であれば 取 り出し効率 T は下記式( 2 ) で近似できる。尚、式 2 において、 発光領域にお けるエア口ゲル層側の面とエア口ゲル層における発光 領域側 の面との距離を d とし、光のピーク波長を λ とした。

Ύ = 1 - d / λ ( 2 )

ちなみに、ガラス基板と複数の実施例 2 4 の発光素子とを用いて、 前記式 ( 1 ) を満たす発光素子付き基板と、前記式( 1 ) を満たさ ない発光素子付き基板とを作製した後、両方の発光素子付き基板に ついて、それぞれ 1 の発光素子のみに電圧を印加して発光させ、隣 接す る発光素子の光取り出し面からの漏れ光を調べたところ、前記 式 ( 1 ) を満たさない発光素子付き基板は、前記式( 1 ) を満たす 発光素子付 き基板に比べ、かなり漏れ光が多かったことを確認して いる。