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1. (WO2009052809) KUPFER-SAUERSTOFF-ADDUKTKOMPLEXE
Aktuellste beim Internationalen Büro vorliegende bibliographische Daten   

TranslationÜbersetzung: Original-->Deutsch
Veröff.-Nr.:    WO/2009/052809    Internationale Anmeldenummer    PCT/DE2008/001741
Veröffentlichungsdatum: 30.04.2009 Internationales Anmeldedatum: 27.10.2008
IPC:
C07F 1/08 (2006.01), C07F 5/02 (2006.01)
Anmelder: JUSTUS-LIEBIG-UNIVERSITÄT GIESSEN [DE/DE]; Ludwigstrasse 23, 35390 Giessen (DE) (For All Designated States Except US).
SCHINDLER, Siegfried [DE/DE]; (DE) (For US Only).
WÜRTELE, Christian [DE/DE]; (DE) (For US Only)
Erfinder: SCHINDLER, Siegfried; (DE).
WÜRTELE, Christian; (DE)
Vertreter: BUCHHOLD, Jürgen; Olbricht & Buchhold, Am Weinberg 15, 35096 Weimar (Lahn) (DE)
Prioritätsdaten:
10 2007 051 694.2 26.10.2007 DE
Titel (DE) KUPFER-SAUERSTOFF-ADDUKTKOMPLEXE
(EN) COPPER-OXYGEN ADDUCT COMPLEXES
(FR) COMPLEXES ADDUITS CUIVRE-OXYGÈNE
Zusammenfassung: front page image
(DE)Die vorliegende Erfindung beschreibt Cu-(ll)-Sauerstoff-Adduktkomplexe, die bei Raumtemperatur stabil sind, sowie Verfahren zu deren Herstellung. Es handelt sich dabei um Verbindungen der allgemeinen Formel [L-Cu-O-O-Cu-L](BAr4)2. Dabei ist BAr4 - ein Tetraarylboratanion, ausgewählt aus Tetraphenylborat und Tetrakis(3,5-trifluoromethyl)phenylborat. L stellt einen tripodalen tetradentaten Liganden dar, wobei es sich bei jeder der vier Bindungsstellen um ein Stickstoffatom handelt. Jeder der drei podalen Liganden kann unabhängig voneinander ein aliphatisches Amin oder einen stickstoffhaltigen Heteroaromaten umfassen. Zwischen dem zentralen Stickstoffatom und dem Stickstoffatom jedes der podalen Liganden befindet sich eine Brücke aus ein bis vier Kohlenstoffatomen. Die erfindungsgemäßen Cu-(ll)-Sauerstoff-Adduktkomplexe werden hergestellt, indem zunächst der Ligand L mit einem Cu-(I)-SaIz zu [Cu-L]X umgesetzt wird. Anschließend wird das Anion X des Cu-(l)-Komplexes [Cu-L]X gegen Tetraarylborat ausgetauscht und die auf diese Weise erhaltene Verbindung [Cu-L]BAr4 zuletzt einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre ausgesetzt. Dabei bildet sich [L-Cu-O-O-Cu- L](BAr4)2. Die erfindungsgemäßen Cu-(ll)-Sauerstoff-Adduktkomplexe können als Oxidationskatalysatoren verwendet werden, beispielsweise für die Oxidation von Benzol zu Phenol oder Methan zu Methanol, für die Oxidation von Wasserstoff, aromatischen und aliphatischen, gesättigten und ungesättigten Kohlenwasserstoffen sowie Alkoholen und Aminen. Des Weiteren kann der Nachweis der erfindungsgemäßen Cu-(ll)-Sauerstoff- Adduktkomplexe für die Detektion von Sauerstoff verwendet werden.
(EN)The present invention relates to Cu-(ll)-oxygen adduct complexes, which are stable at room temperature, and to methods for the production thereof. These are compounds of the general formula [L-Cu-O-O-Cu-L](BAr4)2. To this end, BAr4 is a tetraarylborate anion, selected from tetraphenylborate and tetrakis(3,5-trifluoromethyl)phenylborate. L is a tripodal tetradentate ligand, wherein each of the four binding sites can be a nitrogen atom. Each of the three podal ligands, independently from each other, may comprise an aliphatic amine or a nitrogen-containing heteroaromat. Between the central nitrogen atom and the nitrogen atom of each of the podal ligands, a bridge comprising one to four carbon atoms is present. The Cu(ll)-oxygen adduct complexes according to the invention are produced in that first the ligand L is reacted into [Cu-L]X using a Cu-(I) salt. Then, the anion X of the Cu-(l) complex [Cu-L]X is replaced with tetraarylborate, and the compound [Cu-L]BAr4 that is obtained is finally subjected to an oxygen-containing atmosphere. In this process, [L-Cu-O-O-Cu- L](BAr4)2 forms. The Cu-(ll)-oxygen adduct complexes according to the invention can be used as oxidation catalysts, for example for the oxidation of benzene into phenol or methane, for the oxidation of hydrogen, aromatic and aliphatic, saturated and unsaturated hydrocarbons and also alcohols and amines. Furthermore, the verification of the Cu-(ll)-oxygen adduct complexes according to the invention can be used for the detection of oxygen.
(FR)L'invention concerne des complexes adduits Cu-(II)-oxygène qui sont stables à température ambiante, et des procédés pour leur fabrication. Il s'agit ici de composés de formule générale [L-Cu-O-O-Cu-L](BAr4)2, où : BAr4 est un anion tétra-arylborate, sélectionné parmi le tétraphénylborate et le tétrakis(3,5-trifluorométhyl)phénylborate ; et L représente un ligand tripodal tétradenté, sachant que chacun des quatre sites liants est un atome d'azote. Chacun des trois ligands podaux peut comprendre, indépendamment des autres, une amine aliphatique ou un hétéroaromate azoté. Un pont constitué d'un à quatre atomes de carbone se trouve entre l'atome d'azote central et l'atome d'azote de chacun des ligands podaux. Les complexes adduits Cu-(II)-oxygène selon l'invention sont fabriqués en créant d'abord un complexe [Cu-L]X entre le ligand L et un sel Cu-(I). On échange ensuite l'anion X du complexe [Cu-L]X contre un tétra-arylborate; enfin, on expose le composé [Cu-L]BAr4 ainsi obtenu dans un milieu oxygéné. On obtient alors [L-Cu-O-O-Cu- L](BAr4)2. Les complexes adduits Cu-(II)-oxygène selon l'invention peuvent être utilisés comme catalyseurs d'oxydation, par exemple pour l'oxydation de benzène en phénol ou de méthane ou méthanol, pour l'oxydation d'hydrogène, d'hydrocarbures aromatiques et aliphatiques saturés et insaturés, et d'alcools et d'amines. De plus, l'identification des complexes adduits Cu-(II)-oxygène selon l'invention peut être utilisée pour la détection d'oxygène.
Designierte Staaten: AE, AG, AL, AM, AO, AT, AU, AZ, BA, BB, BG, BH, BR, BW, BY, BZ, CA, CH, CN, CO, CR, CU, CZ, DK, DM, DO, DZ, EC, EE, EG, ES, FI, GB, GD, GE, GH, GM, GT, HN, HR, HU, ID, IL, IN, IS, JP, KE, KG, KM, KN, KP, KR, KZ, LA, LC, LK, LR, LS, LT, LU, LY, MA, MD, ME, MG, MK, MN, MW, MX, MY, MZ, NA, NG, NI, NO, NZ, OM, PG, PH, PL, PT, RO, RS, RU, SC, SD, SE, SG, SK, SL, SM, ST, SV, SY, TJ, TM, TN, TR, TT, TZ, UA, UG, US, UZ, VC, VN, ZA, ZM, ZW.
African Regional Intellectual Property Organization (BW, GH, GM, KE, LS, MW, MZ, NA, SD, SL, SZ, TZ, UG, ZM, ZW)
Eurasian Patent Organization (AM, AZ, BY, KG, KZ, MD, RU, TJ, TM)
European Patent Office (AT, BE, BG, CH, CY, CZ, DE, DK, EE, ES, FI, FR, GB, GR, HR, HU, IE, IS, IT, LT, LU, LV, MC, MT, NL, NO, PL, PT, RO, SE, SI, SK, TR)
African Intellectual Property Organization (BF, BJ, CF, CG, CI, CM, GA, GN, GQ, GW, ML, MR, NE, SN, TD, TG).
Veröffentlichungssprache: German (DE)
Anmeldesprache: German (DE)